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蘇大鄧昭Nano Lett.: 絕緣離子導電硒化鋰作為人造SEI實現(xiàn)鋰金屬電池重負荷運行

鋰金屬電池的發(fā)展受到無法控制的鋰枝晶生長的嚴重限制，尤其是在重負荷運行條件下。鋰金屬負極鈍化及同時實現(xiàn)最大化鋰電鍍/剝離的效率和動力學雖然似乎相互矛盾，但對于鋰金屬負極的實際應用至關(guān)重要。

在此，蘇州大學鄧昭教授等人實施了一種原位表面轉(zhuǎn)化策略，利用氣相固-氣反應在鋰金屬負極上構(gòu)建了Li₂Se的人工固體電解質(zhì)中間相 (SEI) 。

一系列光譜、顯微鏡、電分析和理論計算表明，具有高離子擴散率但電子電導率差的共形 Li₂Se層有效地抑制了Li/Li⁺氧化還原對向Li/Li₂Se 界面的轉(zhuǎn)化，進而通過均勻的Li⁺通量使Li沉積平整而厚實，促進了氧化還原動力學。

圖1. 含人工SEI的對稱電池和半電池的電化學性能

因此在對稱電池中，制造的Li@Li₂Se 電極在10 mA cm^-2的電流密度下以5 mAh cm^-2的大容量表現(xiàn)出高達600 次循環(huán)的卓越循環(huán)穩(wěn)定性，甚至可以在40 mA cm^-2的超高電流密度下運行，支持其在重負荷條件下的潛在應用。

由于抑制了枝晶生長和副反應，Li@Li₂Se負極的優(yōu)良電化學性能在Li-O₂電池中得到了進一步的體現(xiàn)，與裸Li相比，循環(huán)穩(wěn)定性和能量效率都有了很大的提高。

圖2. 含人工SEI的Li-O₂電池的電化學性能

Insulative Ion-Conducting Lithium Selenide as the Artificial Solid–Electrolyte Interface Enabling Heavy-Duty Lithium Metal Operations, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02658

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