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?陳維/夏川ACS Catalysis: 銅錫硫化物的原位動態構建，實現高性能電化學CO2轉化為甲酸鹽

電化學還原CO₂以生產燃料和化學品是實現碳中和的最有價值的方法之一。目前，已經開發了多種催化劑以提高其固有活性和效率，然而工作條件下電催化劑的動態演化過程和原位構建行為通常被忽略。

基于此，中國科學技術大學陳維和電子科技大學夏川等以Cu₂SnS₃和CuS化合物(預催化劑)的電化學CO₂RR還原為模型，研究了銅錫硫化物(S-CuSn)催化劑的原位動態構建過程。

基于預催化劑在工作條件下原位還原的不同表征，整個過程可以解耦為五個階段：1.CuS的還原；2.S從Cu₂SnS₃中浸出；3.Cu₂₄Sn₂₀合金的形成；4.Sn金屬的形成以及5.S/Sn共摻雜Cu₂₄Sn₂₀合金的穩定結構。重構的S-CuSn催化劑對CO₂的電化學還原表現出優異的催化活性，能夠在較寬的電位范圍內將CO₂還原為甲酸。具體而言，在H-電解池中，-1.20 V_RHE時的部分電流密度(j_甲酸鹽)約為-54.9 mA cm^-2(-109.8 A g^-1)，CO₂還原為甲酸的FE為91.5%。

此外，在流通池中，重構的S-CuSn催化劑在-2.22 V_RHE時還表現出96.4%的甲酸鹽法拉第效率，j_甲酸鹽為-241.0 mA cm^-2(-669.4 A g^-1)以及甲酸鹽產率高達124889.9 μmol mg^-1 h^-1。

理論計算表明，甲酸鹽產生的高選擇性和活性歸因于S-CuSn的特定電子結構和吸附質與底物之間的強電荷相互作用，導致電荷轉移加速和CO₂生成HCOOH的關鍵中間體的自由能降低。總體而言，這項工作不僅展示了電催化劑在工作條件下的重構過程和相變，而且為設計具有優異活性的電催化劑提供了新的策略。

In Situ Dynamic Construction of a Copper Tin Sulfide Catalyst for High-Performance Electrochemical CO₂ Conversion to Formate. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02627

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