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中國科學技術大學吳長征和謝毅等人報道基于經典的鐵酞菁（FePc）分子/碳模型證明電子轉移受能級結構影響的機理，并提出一種控制電子轉移的能級操縱策略，制備高性能ORR催化劑。通過用硝基調節FePc分子結構的分子能級誘導強界面電子耦合和從碳到FePc-β-NO₂分子的有效電荷轉移。因此，組裝的鋅空氣電池表現出優于大多數M-N₄催化劑的超高性能。

得益于FePc的分子/碳模型的結構準確性，可以使用DFT計算來理解結構-性質關系。FePc-β-NO₂-KJ（KJ代表科琴黑）分子催化劑上的不同電荷密度分布表明電子集中在FePc-β-NO₂分子上，而碳襯底處于缺電子狀態。Bader電荷轉移表明從碳襯底到FePc-β-NO₂分子的電子轉移量約為0.6e^–。

因此，Fe的Bader電荷量從FePc-KJ的6.77增加到FePc-β-NO₂-KJ的6.88。誘導的富電子Fe-N₄位點能夠更快地為O₂還原提供電子以加速催化動力學。

模擬電化學反應的吸附/脫附過程，揭示分子催化劑的結構演化機理。結果表明，FePc-β-NO₂-KJ和FePc-α-NO₂-KJ在反應過程中呈現出完全不同的分子構型。FePc-β-NO₂/碳復合電催化劑中的FePc-β-NO₂分子在整個反應過程中始終保持平面分子構型，從而保證恒定的能級結構和匹配的界面。相比之下，FePcα-NO₂中的硝基（-NO₂）由于空間效應而扭曲，并在中間體吸附后與FePc大環不共面。

因此，匹配的能級結構可能被破壞，從而阻礙了定向電子轉移通道和電子富集催化中心的形成。這導致OH*脫附（Fe-N₄催化劑的限速步驟）的巨大差異。FePc-β-NO₂-KJ的OH*解吸能為-0.69eV，O₂吸附能為-0.25eV，而FePc-α-NO₂-KJ的OH*解吸能力僅為前者的十分之一。因此，FePc-β-NO₂-KJ催化劑打破緩慢的中間體解吸動力學的限制，導致更高的活性。

Yang Wang, Tianpei Zhou, Shanshan Ruan et al. Directional Manipulation of Electron Transfer by Energy Level Engineering for Efcient Cathodic Oxygen Reduction. Nano Lett., 2022.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c01933

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吳長征&謝毅Nano Letters：定向操縱電子轉移實現高效ORR

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