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復旦Adv. Sci.: W摻雜誘導優先電子填充,提高非晶硫化鉬大電流下HER活性

復旦Adv. Sci.: W摻雜誘導優先電子填充,提高非晶硫化鉬大電流下HER活性

催化水分解制氫是解決能源危機和環境污染問題的有效方法。然而,目前仍缺乏在高電流密度下進行析氫反應(HER)的高效、耐用且具有成本效益的電催化劑,這限制了大規模電化學水分解制氫的實施。

基于此,復旦大學張樹宇區瓊榮等使用氬和氨(Ar+NH3)等離子體處理策略,合成了可在大電流密度下高效析氫的非晶態鉬鎢硫化物/氮摻雜還原氧化石墨烯(a-MoWSx/N-RGO)納米復合材料。

復旦Adv. Sci.: W摻雜誘導優先電子填充,提高非晶硫化鉬大電流下HER活性

研究人員通過調整等離子體處理時間和化學成分,獲得了最佳的a-MoWSx/N-RGO@1:1–10 min催化劑。在酸性條件下(0.5 M H2SO4),其在1000 mA cm-2的電流密度下表現出348 mV的低過電位并且在此電流密度下連續工作24小時后性能幾乎沒有衰減,優于商業Pt/C和先前報道的雜原子摻雜MoS2基催化劑。

復旦Adv. Sci.: W摻雜誘導優先電子填充,提高非晶硫化鉬大電流下HER活性復旦Adv. Sci.: W摻雜誘導優先電子填充,提高非晶硫化鉬大電流下HER活性

基于密度泛函理論(DFT)計算,研究人員發現在合理的鎢摻雜水平下,額外的電子優先填充在2S2-;鎢的引入往往會降低電子結構能量,導致接近于零的正?GH*。因此,催化活性位點(2S2-)在高電流密度下表現出優異的催化性能。

然而,過多的鎢引入會導致結構損壞和在高電流密度下更差的HER性能。總的來說,這項工作為合理設計和制造用于在工業級電流下進行HER的高性能催化劑提供了策略。

Boosting Hydrogen Evolution Reaction Activity of Amorphous Molybdenum Sulfide Under High Currents Via Preferential Electron Filling Induced by Tungsten Doping. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202202445

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