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1. 孫學良最新Small Methods: 通過增材制造和化學強化正極實現(xiàn)高性能鋰硫電池

?電池日報：8篇頂刊！孫學良、陳人杰、唐永炳、李振聲、葉明新、沈劍鋒、李會巧、胡望宇等最新成果

為了提高鋰硫（Li-S）電池正極的可逆容量和長期循環(huán)穩(wěn)定性，學界已經(jīng)做了大量的研究。然而，在高硫負載下，由于穿梭效應(yīng)和較差的Li⁺傳輸，在循環(huán)過程中容易發(fā)生不可逆的Li容量損失仍然是個挑戰(zhàn)。

為了應(yīng)對上述挑戰(zhàn)，加拿大西安大略大學孫學良教授等人采用雙機制方法開發(fā)了一種化學和物理增強的Li-S正極。一方面，增材制造用于在高硫負載正極內(nèi)構(gòu)建大量微通道，從而實現(xiàn)理想的多硫化鋰沉積機制并改善Li⁺和電子運輸。同時，硫化鈷（CoS_x）被摻入正極組合物中，并在循環(huán)過程中表現(xiàn)出對多硫化鋰的強吸附行為。

因此，通過物理和化學增強的鋰硫正極的設(shè)計獲得了優(yōu)異的電化學性能。在硫負載為8 mg cm^-2的條件下，所報道的電極初始容量為 1118.8 mAh g^-1，電流密度為3 mA cm^-2時循環(huán)150次后可逆容量為 771.7 mAh g^-1。這項工作表明，增材制造（3D打印）的化學強化硫正極是實現(xiàn)高性能鋰硫電池的可行途徑。

圖1. 高負載鋰硫電池的電化學性能

圖2. CoS_x在LiPS溶解中的吸附示意圖及XANES測試

Realizing High-Performance Li-S Batteries through Additive Manufactured and Chemically Enhanced Cathodes, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100176

2. 帝國理工學院EES: 富缺陷骨架調(diào)控的均質(zhì)金屬沉積，用于鈉金屬電池

鈉金屬電池由于其高能量密度以及豐富的鈉基資源而引起越來越多的關(guān)注。然而，循環(huán)過程中不均勻的金屬沉積和枝晶形成阻礙了鈉金屬負極的應(yīng)用。文獻已經(jīng)報道了碳骨架可以減輕金屬鈉電鍍和剝離過程中枝晶的形成，但不同碳結(jié)構(gòu)特征（即孔與缺陷）和相關(guān)機制所起的作用尚不清楚，這阻礙了負極側(cè)的可控界面工程。

鑒于此，英國帝國理工學院Maria-Magdalena Titirici等人以木質(zhì)素為可再生前體合理設(shè)計了可持續(xù)碳骨架的結(jié)構(gòu)特征，以揭示缺陷和孔隙在金屬沉積中的作用。作者通過原子到宏觀尺度的多尺度模擬，并結(jié)合operando和非原位表征來加深對Na金屬沉積行為和電化學界面的基本理解。在長時間循環(huán)（> 1200 小時）后，電鍍和剝離過程保持著高庫侖效率（~ 99.9 %），證明了碳材料中的缺陷在促進Na金屬的成核和沉積方面起著比孔隙更重要的作用。

圖1. 碳骨架的表征

此外，作者還發(fā)現(xiàn)將二甘醇與低成本、穩(wěn)定的NaCF₃SO₃鹽相結(jié)合可以調(diào)節(jié)離子電導(dǎo)率，提高最低空位分子軌道能（LUMO），從而有利于Na金屬的均勻沉積。更重要的是，結(jié)合不同類型的正極（例如普魯士藍和硫），這種3D結(jié)構(gòu)的碳骨架通過改善電極中的離子和質(zhì)量擴散，在減少電化學極化方面發(fā)揮了重要作用，因此具有增強的電化學性能的“無負極”鈉金屬電池在可持續(xù)性方面也得到了證明。這項研究為未來鋰離子電池技術(shù)以外的下一代儲能技術(shù)的改進鋪平了道路。

圖2. 鈉金屬沉積行為研究

圖3. 基于該3D碳骨架的對稱電池和全電池的電化學性能

Homogenous metallic deposition regulated by defect-rich skeletons for sodium metal batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE01346G

3.?陳人杰/趙騰Small Methods: 用于高速率柔性鋰硫電池的多孔陰離子摻雜硒化鈷

新興的硫催化主體是打破鋰硫電池（LSBs）實際應(yīng)用極限的有效方法。CoSe由于其金屬性質(zhì)（優(yōu)異的導(dǎo)電性）和高催化活性而在LSBs中受到更多關(guān)注，然而關(guān)于CoSe陰離子摻雜的文獻很少。實際上，通過缺陷（天然或人工）或非金屬陰離子摻雜來調(diào)整晶體的電子結(jié)構(gòu)是提高材料固有電導(dǎo)率的有效方法。

在此，北京理工大學陳人杰教授、趙騰等人合成了具有大孔結(jié)構(gòu)的繡球花狀Co_0.85Se電催化劑，并用亞硫酸氫鈉進一步熱處理以摻雜硫。與Co_0.85Se相比，Co_0.85SeS具有更高的導(dǎo)電性并保持了多孔結(jié)構(gòu)。實驗證明了Co_0.85SeS對LiPS的良好催化轉(zhuǎn)化能力，此外理論計算表明，S摻雜的Co_0.85Se對短鏈LiPSs具有更強的吸附能，可以加速Li₂S/Li₂S₂在其表面成核。

這些特點賦予了 Co_0.85SeS/S正極具有低電化學極化和高放電容量。此外，通過在柔性碳布（Co_0.85SeS@CC）上原位合成Co_0.85SeS設(shè)計了高S負載正極， Co0.85SeS@CC的多孔開放框架促進了電解液的滲透并適應(yīng)了充電/放電過程中硫的體積變化。因此，在高硫負載下具有Co_0.85SeS@CC-5%Co_0.85SeS的柔性軟包Li-S電池顯示出高面積容量、循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。這項工作為實現(xiàn)高倍率柔性Li-S電池提供了一種可行的方法。

圖1. Co_0.85SeS的合成及表征

圖2. 基于Co_0.85SeS@CC-5%Co_0.85SeS/S的軟包鋰硫電池的電化學性能

Anion-Doped Cobalt Selenide with Porous Architecture for High-Rate and Flexible Lithium-Sulfur Batteries, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100649

4. 唐永炳/李振聲EnSM: 可充電鎂電池電極材料的發(fā)展與挑戰(zhàn)

作為一種潛在的低成本和高能量密度儲能技術(shù)，可充電鎂電池（RMBs）自近百年前首次實現(xiàn)鎂電化學沉積以來，在過去十年中呈現(xiàn)出復(fù)興。自從基于Chervel 相Mo₆S₈正極、金屬鎂負極和有機鹵鋁酸鹽電解液構(gòu)建了第一個可充電鎂電池原型，之后越來越多的研究致力于推進RMBs。

圖1. 鎂金屬負極的表面工程

在此，中科院深圳先進技術(shù)研究院唐永炳研究員與香港城市大學李振聲（Chun-Sing Lee）教授等人基于對最新發(fā)展的分析，概述和討論了RMBs當前面臨的挑戰(zhàn)。然后，作者詳細回顧了有關(guān)RMB關(guān)鍵部件的研究，即正極和負極的材料設(shè)計和工程。通過對RMBs代表性電極材料的系統(tǒng)檢查，總結(jié)了阻礙鎂電池技術(shù)實際應(yīng)用的關(guān)鍵問題，并提出了潛在策略。

圖2. 基于不同工作機制的代表性RMB正極

作者指出，目前RMBs面臨挑戰(zhàn)的解決方案應(yīng)考慮綜合和均衡策略。一方面采用高吞吐量模擬，模擬開發(fā)鋰電池期間積累的經(jīng)驗，同時實驗上的改進也很關(guān)鍵。雖然RMBs具有廣闊前景，但要充分發(fā)揮其潛力并實現(xiàn)實際商業(yè)化還有很長的路要走，這需要一種跨學科的方法，具有從有機化學到無機化學、從本體化學到表面和界面化學、從電化學到材料科學與工程等方面的深厚知識。

圖3. 當前RMB面臨的挑戰(zhàn)和潛在解決方案的示意圖

Development and Challenges of electrode materials for rechargeable Mg batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.019

5. 葉明新/沈劍鋒EnSM: 認識多硫化物在鋰硫電池中的作用及電解液工程調(diào)控策略

鋰硫（Li-S）電池由于其相對較高的理論能量密度和低成本的原材料，越來越受到學術(shù)界和工業(yè)界的重視。然而，它們的商業(yè)化很大程度上取決于克服多硫化物（LiPSs）引起的穿梭效應(yīng)、活性硫材料的低利用效率以及鋰枝晶的不受控制的生長。電解液可能是解決這些問題的關(guān)鍵，并通過電解液工程促進鋰硫電池的反應(yīng)動力學。

在此，復(fù)旦大學葉明新教授、沈劍鋒教授等人介紹了鋰硫電池的發(fā)展歷史和工作機制，討論了有助于深入了解鋰硫電池潛在機制的先進原位表征技術(shù)。隨后，簡單總結(jié)了抑制LiPS穿梭效應(yīng)的各種策略，深入討論了LiPS的作用，并提供了全面的概述，重點是消除LiPS溶解和抑制Li-S電池系統(tǒng)中鋰枝晶生長的電解液工程策略。

此外，作者還深入討論了關(guān)于抑制還是促進LiPSs溶解到電解液中的爭議，并介紹了表征Li⁺離子溶劑化結(jié)構(gòu)的技術(shù)和理論計算。最后提供了電解液工程作為鋰硫電池未來研究方向的前景和個人觀點。作者認為，用于鋰硫電池的具有高Donor Number（DN）陰離子的電解液是未來很有前景的研究方向，電解液添加劑的開發(fā)是另一個發(fā)展方向。此外，安全固態(tài)或凝膠電解質(zhì)的開發(fā)將進一步提高鋰硫電池的可行性。

圖1. 醚基電解液中鋰硫電池的充放電曲線示意圖以及正負極面臨的挑戰(zhàn)

圖2. 抑制LiPS穿梭效應(yīng)的策略示意圖

Appreciating the Role of Polysulfides in Lithium-Sulfur Batteries and Regulation Strategies by Electrolytes Engineering, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.012

6. 華科李會巧課題組EnSM: 半導(dǎo)體與非金屬熔合成的鋰離子電池用高導(dǎo)電性寬范圍合金

開發(fā)具有快充能力的大容量電極一直是開發(fā)高能鋰離子電池的目標。要設(shè)計出性能優(yōu)良的電極，需要同時考慮足夠大的容量、合適的電壓平臺和良好的離子/電子導(dǎo)電性。

在此，華中科技大學李會巧教授等人通過將半導(dǎo)體Ge融合到非金屬P中，提出了一種具有寬范圍可調(diào)域的新型金屬Ge_xP_60-x固溶體，并證明了這是一種Ge-P二元合金，而不是典型的離子/共價化合物。由于其獨特的類磷層狀結(jié)構(gòu)，這些Ge_xP_60-x合金具有高導(dǎo)電性（~2.4×10⁶ S/m）。更具體地說，Ge-P 相互作用不像金屬磷化物那樣是強共價鍵，因此，在Ge_xP_60-x合金中不會發(fā)生基于金屬磷化物化學鍵斷裂的轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程，取而代之的是合金化儲鋰機制。

因此，這樣的Ge_xP_60-x是第一個可以同時表現(xiàn)出大容量（> 1800 mAh/g）、高可逆性（ICE> 90%）和合適的電壓平臺（~0.5 V）的合金，在15分鐘內(nèi)以較低的安全電壓提供770 mAh/g快速充電。非金屬和半導(dǎo)體元素可以基于固溶體化學形成導(dǎo)電合金的這一發(fā)現(xiàn)為高性能負極家族注入了新鮮血液，并為用于儲能的先進快充電極的材料設(shè)計提供了新策略。

圖1. Ge_xP_60-x的電子電導(dǎo)率和熱穩(wěn)定性表征

圖2. 具有快速充放電能力的Ge_xP_60-x合金的形態(tài)和電化學特性

Fusing semiconductor and nonmetal into a high conductive wide-range solid solution alloy for Li-ion batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.001

7. 胡望宇/閆鵬飛/高飛Nano Lett.: 通過建模和實驗揭示NMC正極中TM的遷移機制

LiNi_yMn_zCo_1-y-zO₂（NMC）正極目前在鋰離子電池中取得了巨大成功，但電化學循環(huán)會在層狀過渡金屬氧化物中誘導(dǎo)過渡金屬 (TM) 離子遷移和氧空位形成，從而導(dǎo)致性能下降。因此，深入了解循環(huán)過程中過渡金屬 (TM) 離子的演變對于設(shè)計更好的NMC層狀正極至關(guān)重要。

在此，北京工業(yè)大學閆鵬飛教授、湖南大學胡望宇教授及美國密歇根大學高飛教授等人采用第一性原理計算和原子級成像（TEM）組合探索LiNi_1/3Mn_1/3Co_1/3O₂ (NMC333) 中的TM遷移機制。對于體模型，TM/Li交換是TM遷移的有利能量途徑。對于存在氧空位的表面區(qū)域，通過取代鋰空位 (TMsub) 的TM凝聚解釋了表面區(qū)域中經(jīng)常觀察到的TM偏析現(xiàn)象。

Ni 在體區(qū)和表面區(qū)更容易遷移，突出了Ni在穩(wěn)定層狀正極方面的關(guān)鍵作用。此外，一旦TM離子遷移到 Li層，TM離子更容易擴散并形成富含TM的表面層。本研究為定制具有高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和卓越性能的分層正極提供了重要見解。

圖1. TM 離子的可能遷移機制

圖2. 含有氧空位的表面區(qū)域可能的降解機制

Unraveling TM Migration Mechanisms in LiNi_1/3Mn_1/3Co_1/3O₂ by Modeling and Experimental Studies, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01985

8. 瑞士EMPA最新AFM: 高功率鈉金屬氯化物電池的合理正極設(shè)計

從化石燃料到可再生能源的過渡需要經(jīng)濟、高性能的電化學儲能。高溫鈉金屬氯化物電池具有壽命長、比能量高、無自放電、維護要求低、原材料豐富等特點。然而，移動和固定存儲應(yīng)用中的大規(guī)模部署目前受到復(fù)雜的商業(yè)管狀電池的高生產(chǎn)成本和有限的倍率能力的阻礙。

在此，瑞士聯(lián)邦材料科學與技術(shù)研究所（EMPA）Meike V. F. Heinz等人研究了正極組成如何影響平面鈉金屬氯化物電池中的可用功率、能量和能量效率。作者比較了平面Fe/Ni正極電池和純Ni正極電池，并研究了電池有效電阻作為荷電狀態(tài)（SOC）的函數(shù)，從而為相關(guān)電池反應(yīng)提供了機理上的見解。結(jié)果表明，電池電阻至關(guān)重要。因為在定義的電流下，它決定了給定電壓限制內(nèi)的可用容量，并且直接影響電池的能量效率。

考慮到關(guān)鍵傳輸過程和正極組成對電池電阻的影響，合理的正極設(shè)計能夠開發(fā)高性能電池。結(jié)果表明，具有純鎳正極的電池表現(xiàn)出更高的比放電功率，達到1022 W kg^-1，同時在總共140個循環(huán)中保持了258 Wh kg^-1的高比放電能量，比文獻中報道的平面鈉金屬氯化物電池比功率增加了四倍以上，同時將比能量提高了 74%。這項研究為鈉金屬氯化物電池的性能增強提供了參考。

圖1. 基于Fe/Ni正極和純Ni正極的鈉金屬氯化物電池的高功率放電比較

圖2. Ni正極的大功率充電測試

Rational Cathode Design for High-Power Sodium-Metal Chloride Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106367

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