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盡管幾乎所有的ORR反應(yīng)研究都是基于鋰離子正極中含Mn⁴⁺的層狀氧化物(Li[Li_1?x?yMn_xM_y]O₂)進行的，但Mn(t2g3)?O雜化帶與ORRs反應(yīng)的相關(guān)性尚不清楚。

近日，韓國慶熙大學(xué)Duho Kim（通訊作者）等人在知名期刊Energy Storage Materials上發(fā)表了題為“Importance of metal?oxygen bond for stable oxygen-redox reaction in Li-excess layered oxides”的研究性論文。

慶熙大學(xué)Duho Kim最新EnSM:金屬?氧鍵對鋰過量層狀氧化物穩(wěn)定ORR的重要性

Li₂MnO₃和Li₂TiO₃的原子結(jié)構(gòu)和形成能

考慮到共價和離子M?O鍵的競爭特性，作者用第一性原理計算研究了純ORR操作的兩種Li₂MO₃型正極模型，揭示了激活ORR的隱蔽的關(guān)鍵因素，并使其充電后可逆。首先，熱力學(xué)生成能表明，Li⁺引出對Li₂TiO₃的氧不穩(wěn)定性比對Li₂MnO₃的氧不穩(wěn)定大得多。

在FR/FS/RB模式下Li₂MnO₃和Li₂TiO₃的相位穩(wěn)定性

根據(jù)這一理論認(rèn)識，作者認(rèn)為充電時剛性Mn(t2g3)?O帶的存在在容易觸發(fā)ORR和抑制O?O二聚體的形成導(dǎo)致O₂釋放方面起著重要作用。揭示了Mn(t2g3)?O帶的重要性，為設(shè)計或利用鋰離子電池的高能量密度正極提供了一個激動人心的方向。

電子結(jié)構(gòu)和M?O鍵距

Importance of metal?oxygen bond for stable oxygen-redox reaction in Li-excess layered oxides(Energy Storage Materials, 2021, DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.024)

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