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非均勻固體電解質界面(SEI)導致的樹枝狀鋰沉積嚴重阻礙了高能量密度鋰(Li)金屬電池的發展。近日，清華大學張強（通訊作者）等人在知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上發表了題為“Stable Anion-Derived Solid Electrolyte Interphase in Lithium Metal Batteries”的研究性論文。

通過密度泛函理論計算研究了FSI^?與TPFPB之間的相互作用

作者建議通過陰離子受體調節陰離子的電解質結構來構建穩定的陰離子衍生SEI。含缺電子硼原子的三(五氟苯基)硼烷陰離子受體與雙(氟磺酰基)酰亞胺陰離子(FSI^?)相互作用，降低了其還原穩定性。

不同聚集態團簇中FSI^?的拉曼光譜

此外，FSI^–在電解質中的聚集團類型發生了變化，在TPFPB的存在下，FSI^–與更多的Li離子相互作用（AGG-II）。因此，促進了FSI^?分解生成Li₂S，提高了陰離子衍生SEI的穩定性。在實際條件下工作的Li|LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂電池中，帶有TPFPB的陰離子衍生SEI經歷了194次循環，而常規陰離子衍生SEI為98次。

這項工作為通過調控陰離子的電解質結構來構建穩定的陰離子衍生SEI提供了新的思路。

不同電解質中形成的SEI的組成分析

Stable Anion-Derived Solid Electrolyte Interphase in Lithium Metal Batteries (Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107732)

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清華大學張強Angew：金屬鋰電池中穩定的陰離子衍生固體電解質界面

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