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黃建宇/張宿林等EEM: 石榴石固體電解質中鋰沉積誘導開裂的原位觀察

鋰(Li)穿透固體電解質(SEs)導致鋰固態電池(SSBs)短路是阻礙高能量密度SSBs發展的關鍵問題。雖然陶瓷SE中的開裂經常伴隨著鋰的滲透,但鋰沉積和開裂之間的相互作用仍然難以捉摸。

黃建宇/張宿林等EEM: 石榴石固體電解質中鋰沉積誘導開裂的原位觀察

基于此,燕山大學黃建宇教授、張利強研究員及美國賓夕法尼亞州立大學張宿林教授、佐治亞理工學院朱廷教授等人在聚焦離子束掃描電子顯微鏡(FIB-SEM)內構建了一個中尺度SSB,用于以納米分辨率原位觀察SE中鋰沉積誘導的裂紋。

結果表明,Li主要沿石榴石Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12 (LLZTO) 中的穿晶裂紋傳播,裂紋從電極表面下方的LLZTO內部開始,然后向LLZTO表面彎曲擴展。

圖1. 延時SEM圖像顯示單個LLZTO晶粒中的裂紋成核和擴展

由此產生的碗狀裂紋類似于內部裂紋表面高流體壓力引起的水力壓裂,表明鋰沉積誘導壓力是裂紋萌生和擴展的主要驅動力。Li沉積產生的高壓進一步得到了現場觀測的支持,填充Li在裂紋側翼之間流動,導致裂紋擴展和傳播。

這項工作揭示了鋰沉積和SE中開裂之間的動態相互作用,并提供了對減輕SSB中鋰枝晶滲透的見解。

黃建宇/張宿林等EEM: 石榴石固體電解質中鋰沉積誘導開裂的原位觀察

圖2. 碗狀裂紋形成機理示意圖

In situ observation of Li deposition-induced cracking in garnet solid electrolytes, Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12261

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