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氧還原反應(ORR)電催化劑的優化設計決定了能量轉換技術的工作效率。Pt基材料是ORR的基準催化劑，但低豐度、高成本和耐久性差阻礙了其大規模的商業應用。由于成本低和儲量豐富，d區材料是貴金屬Pt的有效替代品。然而，d區材料通常對苛刻的電解質表現出緩慢的ORR動力學和微弱的抗溶解性，這需要開發有效的策略來提高其活性和穩定性，以實現d區材料在能源技術中的實際應用。

近日，南京師范大學付更濤、王彧和福州大學盧雪峰等開發了一種有效的固定在N摻雜碳上的稀土基電催化劑Co@Tb₂O₃(Co@Tb₂O₃/NC)用于在堿性條件下催化ORR。其中，Co物種通過與Tb₂O₃的表面晶格O原子配位被錨定在催化劑表面，并且在反應過程中Co物種在Tb₂O₃表面經歷了原子分散和納米團簇的形成。

實驗結果表明，所制備的Co@Tb₂O₃/NC的起始電位和半波電位分別為1.02和0.85 V_RHE，超過了商業Pt/C和文獻報道的許多Co基催化劑。

密度泛函理論(DFT)計算揭示了Co 3d-O 2p-Tb 4f梯度軌道耦合導致了Co位點氧吸附過程中σ/π鍵類型的混合。由于Co 3d在費米能級(E_F)以下的窄帶行為和適當的能帶位置，可調的反鍵σ*/π*占用有助于在ORR電位下[Co-O-Tb]單元位點與氧中間體之間的靈活結合，*OOH和*OH之間的比例關系被打破，從而導致ORR性能的內在增強。

綜上，該項工作不僅開發了一種高效的稀土基ORR催化劑，而且通過構建一個局部的TM-O-RE單元站點，強調了電子調制在提高催化活性中的重要作用。

Terbium-induced Cobalt Valence-band Narrowing Boosts Electrocatalytic Oxygen Reduction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE02503A

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?付更濤/王彧/盧雪峰EES：Tb誘導Co價帶變窄，顯著促進電催化ORR

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