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鋰（Li）金屬負極作為高能量密度電池最有前途的負極材料，其實際應用面臨著鋰枝晶和寄生反應兩大挑戰。已有研究證明通過調節Li⁺溶劑化結構來實現鋰的均勻沉積，延長電池壽命。但其與抑制寄生反應之間的關系尚未得到研究。

在此，清華大學何向明研究員、徐宏研究員等人研究了Li⁺ 溶劑化結構對Li沉積行為的影響。飽和的Li⁺ 溶劑化物質存在于常用的 LiPF₆液體電解質中，在鋰電沉積過程中需要額外的能量去溶劑化。部分溶劑化誘導的高能鋰離子在電子還原反應中具有更大的能量優勢，在與溶劑還原反應的競爭中占優。

圖1. 不同溫度下的電化學性能和分子動力學模擬

此外，在較高溫度下循環的鋰對稱電池表現出更好的性能，作者還觀察到具有金屬光澤和無枝晶表面的循環鋰金屬負極。

理論計算和實驗測量揭示了高能態 Li⁺溶劑化物物種的存在，并且它們的濃度隨溫度而增加。該結果為設計具有高能態 Li⁺ 溶劑化結構的液體電解質提供了一種策略，以實現順利的鋰沉積和寄生反應抑制。

圖2. ¹⁷O NMR 光譜和徑向分布函數 (RDF) 分析

Impact of lithium-ion coordination on lithium electrodeposition, Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12266

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