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寧平&張秋林ACS Catalysis：受阻路易斯酸堿對(duì)提高Ni/CeO2納米催化劑的低溫CO2甲烷化性能

在鎳（Ni）基催化劑上，活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)與CO₂甲烷化機(jī)理之間的關(guān)系面臨著巨大的挑戰(zhàn)。基于此，昆明理工大學(xué)寧平教授和張秋林教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了在Ni/CeO₂-納米棒、Ni/CeO₂-納米立方體和Ni/CeO₂-納米八面體上精確地制備了具有不同分布的受阻路易斯酸堿對(duì)（frustrated Lewis pair, FLP）結(jié)構(gòu)，以解決上述問題。

Ni/CeO₂-納米棒由于其CeO₂(110)特性以及氧空位（O_V）和羥基物種（OH）之間的空間位阻，在這些催化劑中具有最大構(gòu)建FLP的可能性。與具有較少FLPs的其他樣品相比，在低至225 °C的溫度下，富含F(xiàn)LPs的Ni/CeO₂-納米棒表現(xiàn)出顯著更高的CO₂轉(zhuǎn)化率（84.2%）和高達(dá)147.1 mmol g_cat^-1?h^-1的CH₄生產(chǎn)率和更高的CH₄選擇性（97.8%）。

從系統(tǒng)的原位和原位表面分析結(jié)果可以看出，這種更好的低溫活性及其可接受的穩(wěn)定性與催化活性FLPs的構(gòu)建密切相關(guān)，該FLP可以通過O_V和OH的協(xié)同有效地活化和轉(zhuǎn)化CO₂。

此外，原位拉曼和原位漫反射紅外傅里葉變換光譜分析結(jié)合密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步證明，出現(xiàn)的CO*途徑和甲酸鹽途徑的共同促進(jìn)是富FLPs的Ni/CeO₂-納米棒在低溫（≤225 °C）下具有優(yōu)異CO₂甲烷化性能的原因。因此，這種FLPs活化CO₂的方法對(duì)設(shè)計(jì)CO₂加氫催化劑具有潛在的指導(dǎo)意義。

Frustrated Lewis Pairs Boosting Low-Temperature CO₂?Methanation Performance over Ni/CeO₂?Nanocatalysts.?ACS Catal.,?2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c02535.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02535.

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