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共價有機骨架(COF)具有可預先設計的具有原子精度的網狀化學，可精確控制的孔徑、氧化還原活性功能部分和穩定的共價骨架，因此它們是用于電化學電荷存儲應用的潛在電極材料。然而，對其鋅離子儲存行為的機理和實際方面的研究仍然有限。

沙特阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學Mohamed Eddaoudi、Husam N. Alshareef等人報道了一種通過在1,4,5,8,9,12-六氮雜三苯基COF（HA-COF）中引入醌基團來提高鋅離子電池（ZIB）中COF正極電化學性能的策略。

HA-COF具有π-共軛結構和化學穩定性，并且可以用醌基團精確地官能化?？紤]到這一點，HA-COF材料被認為是加深對ZIBs結構-活性關系理解的理想候選材料。

電化學測量證實，與HA-COF電極相比，醌功能化COF電極（HAQ-COF）顯著增強了Zn²⁺/H⁺的吸收能力，同時提高了Zn²⁺嵌入對H⁺的競爭力。

圖1 HAQ-COF和HA-COF電極的電化學性能

此外，密度泛函理論(DFT)模擬和實驗結果表明，HAQ-COF材料中最低未占分子軌道(LUMO)的能級降低和更有利的O?Zn?N配位協同增加了正極中Zn²⁺調節和水溶液中ZIBs 的還原電位，這揭示了ZIBs的結構-活性相關性。

這項研究表明，醌功能化的COF材料提高了比容量和還原電位，為構建高性能的水系ZIBs正極提供了一種有效的策略。

圖2 HAQ-COF電極在（放電）過程中的電荷存儲機制分析

Molecular Engineering of Covalent Organic Framework Cathodes for Enhanced Zinc-Ion Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202103617

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