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1. 超豪華陣容！十余家頂級機構聯合署名EES綜述電池中使用鋰金屬的策略

電池頂刊集錦：十余家頂級機構聯合署名EES綜述！AFM、Adv.Sci.、EnSM、Nat. Common.等成果

近日，包括德國烏爾姆亥姆霍茲研究所（HIU）、德國航空航天中心（DLR）、德國明斯特大學（WMU）、德國于利希研究中心（FZJ）、德國亥姆霍茲明斯特研究所（HI MS）、卡爾斯魯厄理工學院（KIT）、美國阿貢國家實驗室（ANL）、美國勞倫斯伯克利國家實驗室（LBNL）、美國西北太平洋國家實驗室（PNNL）、麻省理工學院（MIT）、德克薩斯農工大學（TAMU）、斯坦福大學（Stanford）在內的十余家頂級單位聯合署名發表綜述，陣容超級豪華，其中共同一作有四位，通訊作者有三位，小編帶大家看一下這篇超級綜述都講了哪些內容。

在鋰離子電池中使用鋰金屬負極有望獲得最高的理論能量密度，但循環過程中鋰負極形態穩定性和庫侖效率較差，尤其是在液態電解液中。與固體電解質相比，液態電解液具有離子電導率高和負極潤濕性好的優點，但是在循環過程中鋰金屬的體積會發生變化。由于鋰的不均勻沉積和溶解導致容量快速衰減是鋰金屬負極與液態電解液組合面臨的主要障礙。

在此，德國烏爾姆亥姆霍茲研究所Arnulf Latz、美國阿貢國家實驗室Khalil Amine以及美國勞倫斯伯克利國家實驗室Robert Kostecki（共同通訊）等人討論了實驗和理論角度上如何為二維金屬鋰的可逆循環提供可能的途徑。因此，作者首先討論了在納米尺度上對金屬鋰成核、沉積和剝離的認識的改進。由于固體電解質界面相(SEI)在鋰形態中起著關鍵作用，作者討論了如何進行適當的SEI設計以實現穩定的循環，重點介紹了傳統和（局部）高濃度電解質在各自SEIs方面的最新進展。最后討論了人工界面和三維主體框架，它們在電極水平上減輕形態不穩定性和抑制大的形狀變化方面具有應用前景。

圖1. 鋰成核、電鍍和剝離行為示意圖

在穩定SEI方面，作者指出不僅可以調制標準液態電解質，還可以通過具有獨特溶劑化行為的高濃度電解液來解決。改進的原位形成SEI和人工中間相也是另外可取的途徑；在體積變化方面，電極框架提供了一種選擇，但不適用于可充電鋰金屬電池，因為該電池要求限制過量的鋰甚至無負極。同時由于成本原因，設計合理、確保壽命的框架可能難以商業化。因此，鋰金屬負極仍面臨巨大挑戰，需要對鋰金屬電池的當前發展有更深入的了解。

圖2. 不同策略改進鋰金屬負極的優勢和挑戰

Strategies towards enabling lithium metal in batteries: interphases and electrodes, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE00767J

2. 美國SLAC國家加速器實驗室&科羅拉多大學EES: 鍍鋰，實現量化！

實現鋰離子電池的極快充電（XFC，≤15分鐘）對于電動汽車的廣泛應用勢在必行。然而，XFC會造成急劇容量衰減，限制了它的實施。為了定量闡明不可逆鋰電鍍和其他降解機制對電池容量的影響，在局部和全局（全電池）尺度上了解鋰電鍍與電池降解之間的聯系至關重要。

在此，美國SLAC國家加速器實驗室Johanna Nelson Weker與科羅拉多大學Michael F. Toney等人使用空間分辨的高能XRD研究了工業相關軟包電池中數百次XFC循環（充電速率范圍為4C~9C）后局部鋰電鍍的性質，揭示了在毫米尺度上負極不可逆鋰電鍍、非活性鋰化石墨相和正極局部充電狀態（SOC）之間的空間相關性。在鍍鋰的區域，多余的鋰以鋰化石墨的形式被局部不可逆地捕獲，導致鋰庫存（LLI）的損失和活性負極材料的局部損失。

電池中不可逆鍍鋰的總LLI與XFC循環后電池的容量損失呈線性關系，非零偏移量源自其他寄生副反應。最后，在整體(電池)范圍內，LLI導致的是容量衰減，而不是電極退化。這種通過原位數據采集實現的對不同電池組件的同時分析，為全面了解鋰電鍍及其在XFC條件下對電池衰減的影響提供了參考，有助于設計下一代抗電鍍的高倍率鋰離子電池，從而使電池更安全，性能更好。

圖1. 通過XRD獲得的局部鍍鋰、負極和正極SOC之間的空間相關性

圖2. 電池總容量損失、鋰庫存損失和活性材料損失之間的定量聯系

Quantification of heterogeneous, irreversible lithium plating in extreme fast charging of lithium-ion batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE01216A

3. 北大陳繼濤Adv. Sci.: 有效調控無定形鋰團簇，實現超穩定無枝晶循環

鋰（Li）沉積納米結構中的無序相具有極大的吸引力，但Li生長的不可控和不穩定，以及結構中納米尺度的表征等問題一直阻礙著其發展。

在此，北京大學陳繼濤等人利用冷凍電鏡 (cryo-TEM) 表征揭示了更堅固的非晶鋰 (ALi) 團簇，并在雜原子活化電負性位點和先進的固體電解質中間相 (SEI) 層上進行了有效調控。雜原子活化的電負性中心能夠增強Li⁺和雜原子摻雜的類石墨烯薄膜（HDGs）的靜電相互作用，這意味著更低的Li擴散勢壘和更大的結合能，0.1 mA cm^-2下氟乙烯碳酸-酯基（FEC-酯）和LiNO₃-醚基（LiNO₃-醚）電解液中的成核過電位分別低至13.9和10 mV也證實了這一點。

由富含無機成分組成的有序多層SEI結構能夠實現快速的離子傳輸和持久的能力，以構建長期高度可逆的電鍍/剝離循環。ALi簇負極表現出無定形形態，并能進行2800次以上的超穩定無枝晶循環。在優化的電解液中，LiFePO₄全電池能生長穩定的ALi簇，在0.1 C下具有高達165.5和164.3 mAh g^-1的優勢容量；在0.2 C下循環150次后，容量保持率分別為93%和91%，這顯示ALi團簇的結構活力、電化學可逆性和優異性能得到了有效調節。

圖1. 鍍鋰的無序有序演化納米結構的冷凍電鏡表征

圖2. 基于ALi簇負極的電池性能

Effectively Regulating More Robust Amorphous Li Clusters for Ultrastable Dendrite-Free Cycling, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202101584

4. 西北工大王洪強等AFM: MOF玻璃用作高性能鋰金屬電池的準固態電解質

提高準固態電解質（QSSEs）的離子導電性是目前固態電池面臨的首要任務之一，而傳統的金屬-有機骨架（MOFs）由于其豐富的晶界而嚴重阻礙了離子遷移。

在此，西北工業大學王洪強教授、徐飛副教授以及德國德累斯頓工業大學Stefan Kaskel等人報道了將MOF家族中的ZIF-4玻璃（LGZ）作為鋰金屬電池的QSSE。在貧鋰含量（0.12wt%）和溶劑量（19.4wt%）的條件下，LGZ在30 °C時的離子電導率可達1.61×10^-4S cm^-1，高于晶態ZIF-4基QSSE（LCZ，8.21×10^-5 S cm^-1）和已報道的具有高Li含量（0.32~5.4 wt%）和增塑劑（30~70 wt%）的QSSE。即使在-56.6 °C下，LGZ仍可提供5.96×10^-6 S cm^-1的電導率（LCZ僅為4.51×10^-7 S cm^-1）。

玻璃態ZIF-4的無晶界和各向同性促進了離子傳導，可實現均勻的離子通量并抑制鋰枝晶。當與LiFePO₄正極配對時，基于LGZ的電池在1 C下循環500次后仍具有101 mAh g^-1的循環容量，幾乎沒有容量損失，優于LCZ (30.7 mAh g^-1 ) 和基于MOF-/COF-的QSSE。

圖1. 結晶和玻璃態ZIF-4的表征

圖2. 基于LCG和LGZ的對稱電池和全電池的電化學性能

Glassy Metal-Organic-Framework-Based Quasi-Solid-State Electrolyte for High-Performance Lithium-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104300

5. 夏寶玉&齊鍇AFM: 靜電紡絲制備自支撐鈷/納米碳雜化膜，用于長壽命鋅空氣電池

將高效氧電催化劑直接集成到空氣電極中對于鋅空氣電池（ZAB）實現更高的電化學性能至關重要。最近，靜電紡絲技術已被用于制備納米纖維，因此它將為直接制造用于ZAB和其他能源設備中集成空氣電極的膜組件提供極好的機會。

在此，華中科技大學夏寶玉教授、齊鍇副研究員等人通過靜電紡絲和簡單的熱處理制備了一種與雙功能氧電催化劑集成的自支撐空氣電極。該膜電極（Co/CNWs/CNFs）由電紡碳納米纖維上的鈷納米顆粒修飾的N摻雜碳納米線組成。碳基體中氮摻雜劑和分散的鈷物質的配位產生豐富的Co-N-C位點來用于雙功能催化。此外，分層自支撐膜本身充當機械襯底、活性成分和傳輸通道，這將暴露更多的活性位點并賦予增強的電化學耐久性。

得益于上述協同優勢，這種混合膜用作ZAB中的雙功能空氣電極時可實現304 mW cm^-2的高峰值功率密度和5 mA cm^-2下1500 h以上的出色循環穩定性。此外，這種自支撐式膜電極在固態ZAB中也表現出了出色的性能，開路電壓為1.55 V，功率密度為176 mW cm^-2，在1 mA cm^-2下穩定循環超過40 h。這項工作為制造集成電極提供一個新概念，以實現能量轉換及其他方面的簡便組裝和高性能。

圖1. Co/CNWs/CNFs的制備示意圖及表征

圖2. 基于該膜電極的固態ZAB的電化學性能

Electrospinning Synthesis of Self-Standing Cobalt/Nanocarbon Hybrid Membrane for Long-Life Rechargeable Zinc-Air Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202105021

6. 合工大項宏發EnSM: 基于乙酰胺添加劑的穩定、超低濃度電解液，用于長循環高倍率鈉金屬電池

由于鈉資源儲量豐富且成本低廉，鈉金屬電池（SMBs）是一種很有前景的高能量密度儲能技術。最近，具有0.3 M NaPF₆的超低濃度電解液 (ULCE)因其低成本和高滲透性而引發關注。然而，SMBs在ULCE中的循環壽命和倍率性能受到鈉金屬負極的高反應性的限制。

在此，合肥工業大學項宏發教授等人將N, O-雙（三甲基甲硅烷基）三氟乙酰胺（BSTFA）這種乙酰胺添加劑引入ULCE（0.3 M NaPF₆, EC/PC, 1:1 vol %）以穩定電解液和Na||Na₃V₂(PO₄)₃ (NVP)電池。理論和實驗結果表明，這種添加劑可以有效地捕獲電解液中的微量水，在很寬的溫度范圍內提高基于NaPF₆的電解液的穩定性，并在負極和正極的側面形成穩定的CEI/SEI層。

由于鈉金屬負極和Na₃V₂(PO₄)₃ (NVP) 正極上的保護界面層，基于含2% BSTFA添加的ULCE的Na||NVP電池在2C條件下經1955次循環后顯示出 92.63% 的高容量保持率，且在40 C時具有超過105 mAh g^-1的優異倍率性能。

圖1. 使用不同電解液循環40次后NVP正極的SEM圖像

圖2. Na||NVP 電池在不同電解液中的電化學性能

An Acetamide Additive Stabilizing Ultra-low Concentration Electrolyte for Long-Cycling and High-Rate Sodium Metal Battery, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.047

7. 哈爾濱理工陳明華EnSM: 高性能水系鋅離子電池的挑戰和設計策略

具有近中性水系電解液的鋅離子電池 (ZIB) 因其低成本、高安全性、理想的比容量和環境友好性而被認為是大規模儲能和可穿戴電子應用的候選者。然而，電極反應動力學緩慢、結構穩定性差、鋅枝晶生長嚴重以及整個電池的電化學穩定性窗口狹窄仍然阻礙了其發展。

在此，哈爾濱理工大學陳明華教授等人從整個電池系統的角度總結改善水系ZIBs不同電化學性能的挑戰以及針對特定挑戰的設計策略。首先，作者簡要總結了水系ZIBs電極材料和儲能機制的最新進展。具體而言，深入討論了面臨的優化比容量、壽命和輸出電壓的關鍵挑戰以及相應的設計策略。最后，還提出了滿足大規模儲能和智能電子等實際應用的一些潛在挑戰和進一步發展方向。

作者最后展望了ZIBs的未來研究前景：1）深入了解反應機理；2）邁向高能量密度系統；3）發展柔性可穿戴水系ZIBs；4）研發在極端溫度下工作的水系ZIBs。

目前大部分研究仍處于實驗室階段，大多數研究都沒有提到商業化的許多方面，例如活性材料質量負載、電解質用量、體積能量密度和成本分析。為了在上述領域實現水系ZIBs的商業化，需要付出巨大的努力來克服剩余的挑戰。

圖1. 水系ZIBs的電極材料發展史及性能對比

圖2. 水系ZIBs的儲能機制

Challenges and design strategies for high performance aqueous zinc ion batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.044

8. Nat. Common.: 原子無序蜂窩層狀NaKNi₂TeO₆中混合堿離子的運輸和存儲

蜂窩層狀氧化物是一類層狀結構的納米材料，其主要特征是堿金屬或鑄幣金屬原子交錯在排列成蜂窩狀的過渡金屬原子片之間。由于其結構框架，這種氧化物顯示出有趣的物理化學和電化學特性。然而，目前這類材料的發展仍然有限。

在此，日本產業技術綜合研究所（AIST）Titus Masese、株式會社住化分析中心（SCAS）Yoshinobu Miyazaki、Tomohiro Saito等人報道了堿金屬原子（Na和K）的組合使用來生產蜂窩層狀混合堿金屬氧化物材料，即NaKNi₂TeO₆。通過透射電子顯微鏡測量，作者揭示了以Na和K原子交替排列的非周期性堆疊和不連貫性為特征的局部原子結構紊亂。此外，還研究了Na⁺和K⁺離子在NaKNi₂TeO₆中混合電化學傳輸和存儲的可能性。

當基于NaKNi₂TeO₆的正極，室溫NaK液體合金負極以離子液體電解質溶液組成電池時，在低電流密度下（＜10 mA g^-1）表現出大約4 V的平均放電電壓和大約 80 mAh g^-1的比容量。這項研究展示了NaKNi₂TeO₆和相關的層狀混合堿金屬氧化物材料作為功能材料的潛力，為開發利用室溫液態堿金屬合金材料的“無枝晶”電化學儲能系統的定制正極電極材料提供了參考。

圖1. NaKNi₂TeO₆中堿離子嵌入/脫嵌過程中的結構變化

圖2. NaKNi₂TeO₆作為NaK電池正極材料的電化學性能

Mixed alkali-ion transport and storage in atomic-disordered honeycomb layered NaKNi₂TeO₆, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24694-5

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