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1. AM：電解液設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)具有定制電極-電解質(zhì)界面的高安全性和高性能硅負(fù)極

電池頂刊集錦：王春生、鄭洪河、黃云輝、陳立泉、索鎏敏、崔光磊、武利民、謝佳、向斌等人成果！

硅(Si)負(fù)極因具有高理論容量（4200 mAh g^-1）、合適的工作電壓（< 0.4 V vs Li/Li⁺）和地球豐度方面有利于在鋰離子電池中的應(yīng)用。然而，隨著循環(huán)會(huì)出現(xiàn)Si顆粒的大體積變化，引發(fā)固體電解質(zhì)界面（SEI）的不斷破裂/重新形成，從而導(dǎo)致快速的容量快速下降。

蘇州大學(xué)鄭洪河、同濟(jì)大學(xué)黃云輝等人證明使用具有氟代碳酸乙烯酯（FEC）和草酸基二氟硼酸鋰（LiDFOB）雙添加劑的不可燃醚基電解液（LiFSI-DME/HFE）可以實(shí)現(xiàn)Si負(fù)極的優(yōu)異循環(huán)性能。

通過形成富含氟(F)和硼(B)物質(zhì)的高模量SEI，Si/Li電池的初始庫(kù)侖效率高達(dá) 90.2%，同時(shí)每次循環(huán)的容量衰減率僅為0.0615% （200次循環(huán)后的放電容量為 2041.9 mAh g^-1）。

未改性Si負(fù)極與商用LiFePO₄（≈13.92 mg cm^-2）和 LiNi_0.5Mn_0.3Co_0.2O₂（≈17.9 mg cm^-2）正極配對(duì)的全電池在該電解液中進(jìn)一步顯示使用壽命分別延長(zhǎng)至150和60次循環(huán)，這證明通過薄且富含F(xiàn)、B的正極電解質(zhì)界面實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的正極兼容性。這項(xiàng)工作為通過Si/電解質(zhì)界面調(diào)節(jié)開發(fā)高性能硅基電池提供了一種易于擴(kuò)展的方法。

圖1 所設(shè)計(jì)電解液的可燃性和溶劑化結(jié)構(gòu)表征

圖2 Si/Li半電池的室溫和高溫電化學(xué)性能

Electrolyte Design Enabling a High-Safety and High-Performance Si Anode with a Tailored Electrode–Electrolyte Interphase. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202103178

2. Chem. Soc. Rev.：鋰電池高壓電解液：進(jìn)展與展望

自鋰離子電池（LIBs）問世以來，能量密度增加了兩倍，這主要?dú)w功于電極容量的增加。現(xiàn)在，由于電解液的穩(wěn)定性限制，過渡金屬氧化物正極的容量正在接近極限。為進(jìn)一步提高LIBs的能量密度，最有前景的策略是提高主流正極的截止電壓或探索新型高容量和高壓正極材料，以及采用Si/Si-C或鋰金屬代替石墨負(fù)極。然而，商業(yè)碳酸乙烯酯(EC)基電解液的陽(yáng)極穩(wěn)定性相對(duì)較低，約為4.3 V vs. Li⁺/Li，無法承受高壓正極。限制鋰電池電化學(xué)性能的瓶頸已經(jīng)轉(zhuǎn)向適合下一代正極和Si/Si-C或鋰金屬負(fù)極的新型電解液組合物，因?yàn)殡娊庖旱目寡趸院驮恍纬傻恼龢O電解質(zhì)界面CEI）層和負(fù)極上的固體電解質(zhì)界面(SEI)層嚴(yán)格控制著這些高壓鋰電池的電化學(xué)性能。

馬里蘭大學(xué)王春生、浙江大學(xué)范修林等人對(duì)新型高壓電解液系統(tǒng)的最新進(jìn)展、基本機(jī)理、科學(xué)挑戰(zhàn)和設(shè)計(jì)策略進(jìn)行了全面深入的綜述，特別關(guān)注電解液的穩(wěn)定性問題、電解液與電極之間的兼容性、相互作用和反應(yīng)機(jī)理。最后，提出了與有效SEI/CEI層相關(guān)的高壓電解液的新見解、有前景的方向和潛在解決方案，以激發(fā)革命性的下一代高壓鋰電池化學(xué)。

圖1 可逆電池化學(xué)發(fā)展史

除了基本功能外，為高壓和高能量電池設(shè)計(jì)的新型電解液應(yīng)遵循以下兩個(gè)關(guān)鍵原則：1）原位形成的SEI 應(yīng)具有與高容量負(fù)極的最高界面能，這可以最大限度地減少鋰化/脫鋰循環(huán)過程中的SEI 損傷；2）原位形成的SEI/CEI應(yīng)具有最低的電子電導(dǎo)率，這可以最大限度地減少電解液和電極之間的副反應(yīng)。

此外，作者認(rèn)為未來研究的關(guān)鍵課題主要包括：1）為縮短合適電解液的開發(fā)周期，大數(shù)據(jù)庫(kù)或AI是可能的解決方案之一；2）需要事后、原位等分析手段來探測(cè)電解液和電極之間的界面反應(yīng)，并耦合半電池和全電池的電化學(xué)性能；3）下一代電解液的開發(fā)應(yīng)考慮一些環(huán)境和安全問題；4）開發(fā)具有可自我修復(fù)原位形成鈍化層的電解液/質(zhì)，以保證優(yōu)異的電化學(xué)性能；5）電動(dòng)汽車電池中的新型電解液應(yīng)具有更高的安全性、更寬的工作溫度和電壓范圍以及更好的倍率性能。

圖2 高壓電池中不同電解液的電化學(xué)穩(wěn)定性和電化學(xué)性能

圖3 LCO正極和18650電池在電解液LiFSI-TEP + FEC-LiBOB中的電化學(xué)性能

High-voltage liquid electrolytes for Li batteries: progress and perspectives. Chemical Society Reviews 2021. DOI: 10.1039/d1cs00450f

3. AM：低密度氟化硅烷溶劑提高深循環(huán)鋰硫電池的使用壽命

鋰金屬負(fù)極（LMA）在高利用率的深循環(huán)中的不穩(wěn)定性是開發(fā)鋰金屬電池的關(guān)鍵障礙，這導(dǎo)致鋰庫(kù)存和電解液需求過多。這個(gè)問題在容量型鋰硫(Li-S)電池中變得更加嚴(yán)重。高濃度或局部高濃度電解液被認(rèn)為是穩(wěn)定鋰金屬的有效策略，但通常會(huì)導(dǎo)致高電解液密度（>1.4 g mL-1）。

中科院物理研究所索鎏敏、陳立泉等人報(bào)道了一種雙功能氟化硅烷溶劑（三氟甲基）三甲基硅烷（TFMTMS），以構(gòu)建與鋰相容的低密度電解液。

具有1.0 g mL^-1低密度的雙功能氟化硅烷基電解液，它不僅比傳統(tǒng)電解液 (≈1.2 g mL-1) 輕得多，而且還可以形成含有LiF和Li_xSi衍生物的堅(jiān)固固體電解質(zhì)界面，以最大限度地減少鋰消耗。

因此，與傳統(tǒng)電解液相比，所提出的電解液的鋰損失率降低了4.5倍以上。當(dāng)以 4.5 g Ah^?1 的電解液/電池容量(E/C)比率與一倍過量的 LMA配對(duì)時(shí)，采用該電解液的Li-S軟包電池可以存活103次循環(huán)，比使用傳統(tǒng)電解液的時(shí)間長(zhǎng)得多（38循環(huán)）。這表明這種電解液不僅降低了E/C比，而且在有限的鋰含量下提高了Li-S電池的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1 TFMTMS的結(jié)構(gòu)表征

圖2 Li-S軟包電池

Low-Density Fluorinated Silane Solvent Enhancing Deep Cycle Lithium–Sulfur Batteries’ Lifetime. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102034

4. ?Small Methode：用于可充電池研究的同步輻射 X 射線斷層掃描技術(shù)

了解在電池工作條件下，不斷演化的電極材料在其固有3D狀態(tài)下的復(fù)雜相互作用對(duì)于推進(jìn)可充電池研究具有重要意義。在這方面，同步輻射X射線斷層掃描技術(shù)能夠在電池運(yùn)行之前/期間/之后對(duì)各種電極組件進(jìn)行無損、多尺度和3D成像，成為加深這種理解的重要工具。過去幾年，人們?cè)絹碓疥P(guān)注將這種技術(shù)應(yīng)用于電池研究。因此，現(xiàn)在不僅需要使用該技術(shù)總結(jié)已經(jīng)獲得的電池相關(guān)知識(shí)，還需要對(duì)該技術(shù)進(jìn)行基本說明，以推動(dòng)電池研究的未來研究。

中科院青島能源所崔光磊、Fu Sun、中南大學(xué)陳立寶等人總結(jié)了最先進(jìn)的同步輻射X 射線斷層掃描成像技術(shù)在電池研究領(lǐng)域的基本原理、設(shè)置和應(yīng)用。

使用同步輻射X 射線斷層掃描最有利的方面之一是其非破壞性。通過表征電池的固有狀態(tài)，與其他事后檢查工具相比，可以獲得更可靠和值得信賴的電池工作/衰減機(jī)制。此外，實(shí)時(shí)原位斷層掃描實(shí)驗(yàn)可以跟蹤工作電池中發(fā)生的動(dòng)態(tài)反應(yīng)過程。使用同步輻射 X 射線斷層掃描來研究電池的另一個(gè)優(yōu)勢(shì)是其多尺度成像能力。利用層析成像的多尺度空間分辨率，從（亞）微米（micro-CT）到納米（nano-CT），電池內(nèi)部發(fā)生在毫米級(jí)和納米級(jí)的電化學(xué)反應(yīng)可以可視化在3D中。最終，光譜探測(cè)技術(shù)與3D斷層掃描成像技術(shù)相結(jié)合的相關(guān)使用帶來了第三個(gè)優(yōu)勢(shì)。

作者首先介紹了同步輻射X射線斷層掃描技術(shù)的基本原理和實(shí)驗(yàn)裝置。之后，介紹了其在電池研究中的應(yīng)用用戶指南及其在各種類型電池研究中的應(yīng)用示例。最后討論了該技術(shù)在下一代可充電池研究中的未來機(jī)會(huì)。期望這篇綜述能夠增進(jìn)讀者對(duì)同步輻射X射線斷層掃描技術(shù)的理解，并激發(fā)電池研究的新思路和新機(jī)遇。

圖1 ?同步輻射裝置的示意圖

圖2 正極側(cè)可視化

Synchrotron X-Ray Tomography for Rechargeable Battery Research: Fundamentals, Setups and Applications. Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100557

5. Small：花狀MoS_2?x納米片協(xié)同具有高效電催化位點(diǎn)的空心碳球?qū)崿F(xiàn)先進(jìn)鈉硫電池

室溫鈉硫（RT-Na/S）電池是最有前景的低成本儲(chǔ)能技術(shù)之一。然而，RT-Na/S電池的應(yīng)用目前受到嚴(yán)重的穿梭效應(yīng)和體積膨脹的阻礙，這限制了能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性。

復(fù)旦大學(xué)武利民、陳敏等人首先通過第一性原理計(jì)算發(fā)現(xiàn)，在MoS₂中引入硫空位可以有效提高多硫化物的吸附和催化能力以及離子和電子的電導(dǎo)率。然后，通過“瓶裝船”策略，進(jìn)一步設(shè)計(jì)和合成了獨(dú)特的MoS_2-x/C復(fù)合球體，其中花狀少層和層間擴(kuò)大的MoS_2-x納米片空間受限于中空碳納米球中。

碳?xì)そY(jié)構(gòu)用作S物種的密閉容器，同時(shí)作為導(dǎo)電基底以增強(qiáng)Na⁺/電子轉(zhuǎn)移。剩余空間可以緩解充放電過程中S的體積膨脹。此外，具有極性特征的花狀MoS_2-x納米片對(duì)S物種有很強(qiáng)的吸附作用，可以控制多硫化物的溶解。重要的是，硫空位和MoS₂極性表面能夠提高NaPS的吸附能，從而對(duì)多硫化物氧化產(chǎn)生強(qiáng)大的催化活性。

因此，F(xiàn)L-MoS_2-x@HC/S復(fù)合材料顯示出優(yōu)異的初始放電容量（0.1 A g^-1時(shí)為 1257.3 mAh g^-1）和高度穩(wěn)定的循環(huán)耐久性（0.1 A g^-1下循環(huán)100圈后容量保持率為85.2%）以及顯著的倍率性能（2 A g^-1時(shí)為415.7 mAh g^-1）。因此，這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)及其設(shè)計(jì)策略可以推動(dòng)合成其他功能性2D過渡金屬硫化物-碳基復(fù)合材料，用于RT-Na/S電池。

圖1 制備及表征

圖2 電化學(xué)性能

Flower-Like Interlayer-Expanded MoS_2?x Nanosheets Confined in Hollow Carbon Spheres with High-Efficiency Electrocatalysis Sites for Advanced Sodium–Sulfur Battery. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202101879

6. EES：電池成本預(yù)測(cè)：回顧方法和結(jié)果，展望2050年

可充電池是實(shí)現(xiàn)向氣候中和社會(huì)轉(zhuǎn)型長(zhǎng)期目標(biāo)的關(guān)鍵推動(dòng)因素。在這種轉(zhuǎn)型中，電池成本被認(rèn)為是電池供電產(chǎn)品市場(chǎng)突破的主要障礙。受此鼓舞，各種研究已經(jīng)發(fā)表，試圖預(yù)測(cè)這些，為讀者提供了由于方法和假設(shè)的差異而導(dǎo)致的預(yù)測(cè)成本的巨大差異。

德國(guó)明斯特大學(xué)Lukas Mauler等人通過將框架應(yīng)用于最初2000多項(xiàng)與電池成本相關(guān)的研究，并從同行評(píng)審的文獻(xiàn)中確定了53份具有原始電池成本或價(jià)格預(yù)測(cè)的相關(guān)出版物，為鋰離子電池、固態(tài)電池、鋰硫電池和鋰-空氣電池提供了時(shí)間或技術(shù)特定的評(píng)估，以提供應(yīng)用預(yù)測(cè)方法和基本假設(shè)方面的透明度。

圖1 ?應(yīng)用技術(shù)學(xué)習(xí)方法得出特定時(shí)間估計(jì)的研究的預(yù)測(cè)值

作者發(fā)現(xiàn)應(yīng)用技術(shù)學(xué)習(xí)、基于文獻(xiàn)的預(yù)測(cè)和專家啟發(fā)的研究側(cè)重于時(shí)間特定的預(yù)測(cè)，而應(yīng)用自底向上的建模側(cè)重于技術(shù)特定的預(yù)測(cè)。提供基于時(shí)間預(yù)測(cè)的每一項(xiàng)研究都預(yù)計(jì)鋰離子電池成本會(huì)下降，即使考慮到原材料和電池材料價(jià)格的上漲。基于文獻(xiàn)的預(yù)測(cè)在參考數(shù)據(jù)源和應(yīng)用的聚合技術(shù)兩方面都有所不同，但只能提供有限的預(yù)測(cè)。專家的啟發(fā)使作者能夠洞察關(guān)于全新電池技術(shù)的觀點(diǎn)和疑問，然而，作者的分析表明，在所審查的研究中，缺乏具有足夠工藝改進(jìn)知識(shí)的咨詢專家。

最近的研究表明，人們對(duì)更穩(wěn)定的電池市場(chǎng)增長(zhǎng)充滿信心，而且，在特定時(shí)間的研究中，作者預(yù)計(jì)無論原材料價(jià)格如何發(fā)展，電池成本都將持續(xù)下降。然而，研究發(fā)現(xiàn)，在技術(shù)和時(shí)間層面上存在巨大的成本不確定性，這仍然是未來研究人員和行業(yè)面臨的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

圖2 電池市場(chǎng)增長(zhǎng)的假設(shè)

圖3 應(yīng)用基于文獻(xiàn)預(yù)測(cè)的研究的預(yù)測(cè)值

Battery cost forecasting: a review of methods and results with an outlook to 2050. Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/d1ee01530c

7. Nano Energy：硝基富勒烯作為高性能鈉金屬電池的電解液相容添加劑

電解液添加劑對(duì)鈉金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性有重要影響，但由于與不同電解液的相容性差，嚴(yán)重阻礙了其應(yīng)用。

華中科技大學(xué)謝佳、盧興等人在富勒烯(C₆₀)籠上合理?yè)饺胂趸玫搅艘环N可作為有效添加劑的硝基富勒烯 (C₆₀(NO₂)₆)，該添加劑與不同電解液具有高相容性，并且可以實(shí)現(xiàn)鈉金屬負(fù)極（SMAs）的高度可逆和無枝晶沉積/剝離。

C₆₀(NO₂)₆上的硝基不僅可以提高相容性，而且可以促進(jìn)形成含有氮化鈉 (NaN_xO_y/Na3N) 物種的理想SEI層，而C₆₀籠優(yōu)先錨定在鈉表面以誘導(dǎo)均勻的鈉沉積并形成致密光滑的形態(tài)。

Na電沉積的原位光學(xué)觀察證實(shí)，加入C₆₀(NO₂)₆添加劑后SMA的循環(huán)穩(wěn)定性有很大提高，這不僅促進(jìn)了SMA上穩(wěn)定保護(hù)層的形成，而且有利于Na的均勻沉積和有效抑制Na枝晶生長(zhǎng)。因此，采用C₆₀(NO₂)₆的Na||Na對(duì)稱電池在碳酸酯和醚類電解液中均顯示出低電壓滯后、高倍率性能和延長(zhǎng)的循環(huán)壽命。即使在5 mA cm^-2和5 mAh cm^-2下，Na||Cu半電池也可以在醚類電解液中穩(wěn)定循環(huán)超過 450小時(shí)。此外，在碳酸酯電解液中實(shí)現(xiàn)了高負(fù)載Na||Na₃V₂(PO₄)₃@C (8.7 mg cm^-2)全電池循環(huán)穩(wěn)定性的顯著提高。

圖1 C₆₀(NO₂)₆的表征

圖2 C₆₀(NO₂)₆添加劑對(duì)Na電極電化學(xué)性能的影響

Nitrofullerene as an Electrolyte-compatible Additive for High-performance Sodium Metal Batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106396

8. Nano Energy：雙組分活性ZnO量子點(diǎn)錨定氮化釩的工程多孔結(jié)構(gòu)促進(jìn)鋅儲(chǔ)存反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

水系鋅離子電池（AZIB）的電化學(xué)性能很大程度上取決于快速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，因此研究人員進(jìn)行了大量研究以提高離子/電子轉(zhuǎn)移速率，但均未取得令人滿意的結(jié)果。

重慶大學(xué)向斌等人通過簡(jiǎn)單的自犧牲策略進(jìn)行孔隙工程，獲得了具有互連框架雙組分活ZnO量子點(diǎn)（QDs）修飾的VN納米片（ZnO-QDs-VN-0.5），以促進(jìn)鋅儲(chǔ)存反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

豐富且均勻分布的多孔結(jié)構(gòu)為快速擴(kuò)散提供了短的Zn²⁺離子通道。與塊體VN-0.5相比，通過合理設(shè)計(jì)的電極實(shí)現(xiàn)了獨(dú)特的高表面快速電化學(xué)反應(yīng)過程。形成的ZnO-QDs-VN-0.5表現(xiàn)出令人滿意的比容量（384.1 mAh g^-1 at 0.1 A g^-1）、良好的倍率性能和令人滿意的循環(huán)壽命。此外，柔性準(zhǔn)固態(tài)ZnO-QDs-VN-0.5//Zn電池還表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性、高能量密度和功率密度，證明該材料可應(yīng)用于不同領(lǐng)域。

優(yōu)異的性能可能是由于多相界面的合理調(diào)整和多孔結(jié)構(gòu)控制，這顯著提高了ZnO-QDs-VN-0.5（D_Zn²⁺≈10^-8 cm2 s^-1）的離子轉(zhuǎn)移速率，并大大增強(qiáng)了離子存儲(chǔ)能力。此外，通過不同的非原位方法闡明了電化學(xué)反應(yīng)的機(jī)理。該工作為多孔電極材料的制備提供了極大的希望，并為指導(dǎo)構(gòu)建性能優(yōu)異的電極材料提供了依據(jù)。

圖1 ZnO-QDs-VN-0.5的電化學(xué)性能

圖2 ZnO-QDs-VN-0.5 的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)

Engineering Porous Structure in Bi-Component-Active ZnO Quantum Dots Anchored Vanadium Nitride Boosts Reaction Kinetics for Zinc Storage. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106386

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