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具有鋰金屬（Li）負極的全固態電池是一種很有前途的可充電電池技術，具有高能量密度和更高的安全性。目前鋰金屬負極的應用受到鋰金屬與固體電解質（SE）界面失效的困擾。然而，目前學界對Li-SE界面的缺陷及其對鋰循環的影響知之甚少，這阻礙了鋰金屬負極的進一步改進。

在此，美國馬里蘭大學莫一非教授等人通過大規模的分子動力學（MD）模擬，用于直接模擬Li電鍍/剝離過程中的Li-SE界面和相應的Li動力學。

通過對具有普通SE的鋰金屬界面進行大規模原子建模，作者發現鋰金屬在Li-SE界面處形成了納米薄的無序鋰界面缺陷層。這種界面缺陷鋰層是非常有害的，會導致界面失效，例如在脫鋰過程中形成孔隙和接觸損失。

圖1. 不同SE界面的界面Li層局部結構分析

此外，通過系統地研究和比較非共格、共格和半共格Li-SE界面，作者發現具有良好晶格匹配度的界面減少了界面上的Li缺陷，抑制了Li循環過程中的界面失效。

這項研究揭示了界面原子性鋰缺陷對鋰金屬負極界面失效的重要作用，并為固體電池中鋰金屬負極的原子級界面工程的發展提供借鑒。

圖2. 非共格、共格和半共格界面的鋰擴散機制和濃度分布

Interfacial Defect of Lithium Metal in Solid-State Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202108144

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