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1. 黃云輝&馬吉偉EnSM: 通過氟取代解鎖Na₄MnV(PO₄)₃中快速、可逆的鈉插層

電池頂刊集錦：黃云輝教授3天2篇！周豪慎、李喜飛、梁耀彰、索鎏敏、胡林峰、張凱等學(xué)者最新成果速遞

開發(fā)用于鈉離子電池的高能量和高功率密度正極材料是一個挑戰(zhàn)。Na₄MnV(PO₄)₃作為一種Na超離子導(dǎo)體(NASICON)，是一種有前景的高性能低成本正極材料，但仍存在理論容量不達標(biāo)、倍率性能低和循環(huán)穩(wěn)定性差的問題。

在此，華中科技大學(xué)黃云輝教授與同濟大學(xué)馬吉偉教授、Mohammed Hadouchi等人采用一種簡單的性價比高的溶膠-凝膠法，揭示了在Na₄MnV(PO₄)₃（表示為NMVP）中氟取代形成Na_3.85MnV(PO_3.95F_0.05)₃(表示為NMVPF)的電化學(xué)性能的改善。NMVPF用作鈉離子電池的正極時表現(xiàn)出高能量和高功率密度以及快速的鈉擴散動力學(xué)，在低電流速率下能量密度達到了~ 380 Wh kg^-1，與未摻雜的NMVP相比，它的速率性能也得到了很大的提高，且在高電流速率下循環(huán)壽命超過2000次。

利用原位XRD對電池運行過程中的結(jié)構(gòu)進行了研究，揭示了具有高結(jié)構(gòu)可逆性的雙相機制。結(jié)合XRD和²³Na核磁共振 (NMR) 分析表明，從Na2中提取/插入鈉的速度比Na1位點快。這些研究發(fā)現(xiàn)通過氟取代解鎖了NASICON磷酸鹽材料的高能量和高功率密度，為高性能鈉離子電池的發(fā)展開辟了廣闊的前景。

圖1. NMVPF和NMVP電極的原位XRD測試

圖2. 基于NMVPF和NMVP的全電池的電化學(xué)性能

Unlocking Fast and Reversible Sodium Intercalation in NASICON Na₄MnV(PO₄)₃ by Fluorine Substitution, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.040

2. 華科黃云輝團隊Small Methods: 通過SnO_x/Sn薄膜改善負(fù)極/電解質(zhì)界面用于高性能固態(tài)鈉金屬電池

鈉（Na）金屬電池因其資源豐富、成本低、能量密度高而備受關(guān)注。作為一種很有前景的固體電解質(zhì)，Na₃Zr₂Si₂PO₁₂（NZSP）有望用于固態(tài)鈉金屬電池以解決電池安全問題。然而，由于NZSP與Na金屬之間的接觸不良、界面電阻太大而無法獲得實際固態(tài)電池 (SSB) 應(yīng)用的適當(dāng)性能。

在此，華中科技大學(xué)黃云輝教授、許恒輝教授、李真教授等人成功地引入了SnO_x/Sn薄膜來改善Na和NZSP之間的界面，從而提高SSB的電化學(xué)性能。與裸露的Na/NZSP界面相比，引入該薄膜可以有效改善界面接觸，促進均勻電流，并抑制鈉枝晶的生長。受益于SnO_x/Sn薄膜，Na/NZSP的界面電阻從581 Ω cm²降低到3 Ω cm²。

改進的Na||Na對稱電池在室溫下以40 mV的過電位在0.1 mA cm^-2下可以循環(huán)超過1500小時。即使在0.3和0.5 mA cm^-2的電流密度下，電池的循環(huán)性能仍然出色。當(dāng)與NaTi₂(PO4)₃（NTP）和Na₃V₂(PO4)₃（NVP）正極結(jié)合時，全電池分別在0.2 C和1 C下表現(xiàn)出良好的性能。這項工作為解決SSB的界面接觸問題提供了一種有效的方法。

圖1. Na/NZSP/Na和Na/SnO_x/Sn-NZSP/Na對稱電池的電化學(xué)性能

圖2. 循環(huán)后失效的Na/SnO_x/Sn-NZSP/Na電池界面的XPS光譜及SEM圖像

Improving Na/Na₃Zr₂Si₂PO₁₂ Interface via SnO_x/Sn Film for High-Performance Solid-State Sodium Metal Batteries, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100339

3. 周豪慎AM: 神奇的沸石分子篩膜降低水分活性，讓水系鋅電池更長壽！

水系電解液在電池安全運行、綠色經(jīng)濟和先進電池技術(shù)的低生產(chǎn)成本方面具有主要優(yōu)勢。然而，水系電解質(zhì)中的強水活性會引發(fā)析氫反應(yīng)和電極上的寄生鈍化，導(dǎo)致電解質(zhì)/電極界面中的離子傳輸不良。

在此，南京大學(xué)&日本筑波大學(xué)&日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所（AIST）周豪慎教授等人提出了一種沸石分子篩改性（沸石改性）可充電鋅電池用水系電解液，通過降低水活性來減少電池副反應(yīng)。拉曼光譜表明，沸石改性的電解液保持了高度侵蝕性的溶劑化鞘，并顯著抑制了水分子的反應(yīng)性。模擬和電化學(xué)測試證明沸石改性的鋅負(fù)極電解液析氫更少，耐腐蝕能力更好。由于沸石改性電解質(zhì)的水分解較少，Zn負(fù)極積累了較淺的副產(chǎn)物。此外，致密的Zn堆疊沉積形態(tài)也有利于Zn負(fù)極的可逆性。

因此，沸石改性電解液使Zn||Zn電池在0.8 mA cm^-2下的循環(huán)壽命達到4765小時，鋅-VO₂紐扣電池達到3000次循環(huán)，軟包電池達到100次循環(huán)。除了科學(xué)研究層面的發(fā)現(xiàn)，作者還指出沸石分子篩由于其成熟的生產(chǎn)工藝、低成本以及工程方面的可回收性而在未來大規(guī)模生產(chǎn)中具有重要意義。

圖1. 鋅負(fù)極形態(tài)演變和界面分析

圖3. 沸石分子篩的回收利用

Reducing Water Activity by Zeolite Molecular Sieve Membrane for Long-Life Rechargeable Zinc Battery, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102415

4. 西安理工李喜飛&秦戩AM: 具有半共格相界的可控異質(zhì)結(jié)促進CoSe₂/FeSe₂的鉀存儲

異質(zhì)結(jié)構(gòu)構(gòu)建是增強過渡金屬硒化物儲鉀的有效方法，自發(fā)形成的內(nèi)部電場極大地促進了電荷傳輸并顯著降低了活化能。盡管如此，基于能級梯度和晶格匹配度的界面區(qū)域的完善仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

在此，西安理工大學(xué)李喜飛教授、秦戩副教授等人合成了同時具有豐富的空位和半共格相界的超細(xì)CoSe₂-FeSe₂異質(zhì)結(jié)，此外，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)還具有獨特的電子結(jié)構(gòu)和豐富的活性中心。其主要貢獻歸因于以下幾個方面：i) 具有豐富缺陷的獨特結(jié)構(gòu)提供了豐富的活性位點縮短了K⁺的傳輸路徑并加速了反應(yīng)動力學(xué)；ii) 感應(yīng)內(nèi)建電場加速了電子/離子擴散，有效降低了電子轉(zhuǎn)移的激活勢壘；iii) 對于異質(zhì)界面，最小的晶格失配增強了CoSe₂和FeSe2@C之間的相互作用。

當(dāng)用作鉀離子電池 (PIB) 的負(fù)極時，CoSe₂–FeSe₂@C復(fù)合材料在100 mA g^-1時可提供401.1 mAh g^-1的可逆容量，甚至在2 A g^-1時仍保持為275 mAh g^-1。理論計算還表明可控的CoSe₂-FeSe₂異質(zhì)結(jié)可以顯著促進鉀離子擴散。考慮到異質(zhì)結(jié)的面對面接觸結(jié)構(gòu)和協(xié)同效應(yīng)，這項研究有望對下一代充電電池的儲能提供重要的參考價值。

圖1. DFT計算及CoSe₂/FeSe₂@C的合成示意圖

圖2. 基于CoSe₂-FeSe₂@C的鉀離子電池的電化學(xué)性能

Controllable Heterojunctions with a Semicoherent Phase Boundary Boosting the Potassium Storage of CoSe₂/FeSe₂, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102471

5. 香港大學(xué)梁耀彰Small Methods: 原位電化學(xué)重整的Al_xMnO₂納米球正極用于高性能MnO₂/Al電池

水系鋁離子電池（AAIB）由于其高容量、高安全性和低成本而被認(rèn)為是大規(guī)模儲能系統(tǒng)的有希望的候選者，其中MnO₂被證明是一種高性能的正極。然而，MnO₂的頻繁結(jié)構(gòu)坍塌限制了這種電池的潛在商業(yè)應(yīng)用。

在此，香港大學(xué)梁耀彰（Dennis Y. C. Leung）教授等人針對基于“鹽包水”（walt-in-salt）電解液的AAIB，開發(fā)了一種原位電化學(xué)重整、類似海膽的Al_xMnO₂正極。這種新型正極由兩層組成：外層α-MnO₂納米棒涂層和內(nèi)層Mn₂AlO₄納米花，分別對應(yīng)于可逆的MnO₂電解和鋁離子嵌入/脫嵌反應(yīng)。受益于這種結(jié)構(gòu)，該正極實現(xiàn)了高鋁離子存儲容量和1.9 V的高放電電壓平臺。

因此，該鋁電池在500 mA g^-1的高電流密度下表現(xiàn)出285 mAh g^-1的高比容量和370 Wh kg^-1的高能量密度。在5 A g^-1的超高電流密度下，500次循環(huán)后也獲得了更高的穩(wěn)定性和創(chuàng)紀(jì)錄的容量保持率。這種高容量和高穩(wěn)定性的Al_xMnO₂正極將為正極設(shè)計的原位電化學(xué)轉(zhuǎn)化提供借鑒，從而促進AAIBs的實際應(yīng)用。

圖1. 循環(huán)α-MnO₂和電化學(xué)重整的Al_xMnO₂納米球

圖2. MnO₂ /Al電池的電化學(xué)性能

High-Performance MnO₂/Al Battery with In Situ Electrochemically Reformed Al_xMnO₂ Nanosphere Cathode, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100491

6. 中科院物理所索鎏敏EnSM: 一種高壓水系鋰離子電池的TiO₂ (B)負(fù)極

水系鋰離子電池（ALIBs）因其固有的安全性和成本效益而被認(rèn)為是有前途的大規(guī)模儲能技術(shù)。然而，由于使用水系電解液遇到“正極挑戰(zhàn)”，負(fù)極材料的選擇僅限于具有相對高氧化還原電位和低容量的候選材料，從而導(dǎo)致低能量密度。

在此，中科院物理所索鎏敏研究員等人報告了用于ALIB的TiO₂ B（青銅礦晶型TiO₂）負(fù)極，該負(fù)極具有低鋰化電位（非水電解液中為~1.6 V，水系電解液中為~1.8 V）、高容量（~200 mAh/g）和高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，這也是TiO₂ B 首次應(yīng)用于水系鋰離子電池。當(dāng)TiO₂B負(fù)極與尖晶石LiMn₂O₄配對時，LiMn₂O₄//TiO₂ B全電池可以提供高容量（194.5 mAh/g，基于負(fù)極質(zhì)量）和高能量密度（150 Wh/kg，基于總電極質(zhì)量）。

此外，LiMn₂O₄//TiO₂ B全電池在1C下循環(huán)400次后容量保持率為76%，表明 TiO₂ B負(fù)極的優(yōu)異循環(huán)性能，這歸因于TiO₂ B納米線的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和鹽包水 (WIS) 電解質(zhì)。這項研究表明TiO₂ B 負(fù)極可為構(gòu)建高能ALIBs提供新的選擇。

圖1. TiO₂ B納米線的表征

圖2. LiMn₂O₄//TiO₂ B全電池的電化學(xué)性能

TiO₂ (B) Anode for High-Voltage Aqueous Li-ion Batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.046

7. 胡林峰&孫士斌EnSM: 薄至6.7 nm!自編織的(NH₄)_0.38V₂O₅納米帶用于無粘結(jié)劑鋅離子電池

在中性或弱酸性電解質(zhì)中的可充電水系鋅離子電池（ZIB）引起了極大的關(guān)注。制造無粘結(jié)劑電極以促進Zn²⁺傳輸對于開發(fā)水性鋅離子電池非常理想，但仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

在此，東南大學(xué)胡林峰教授與上海海事大學(xué)孫士斌副教授等人通過水熱途徑發(fā)現(xiàn)了薄至6.7 nm、柔性 (NH₄)_0.38V₂O₅（NVO）納米帶的自編織行為，導(dǎo)致獨立的膜粘附在水熱高壓釜壁上。很容易通過一把鑷子將這種膜從高壓釜壁轉(zhuǎn)移到培養(yǎng)皿中，成為無粘結(jié)劑的獨立紙樣品。導(dǎo)電多壁碳納米管 (CNT) 也成功地嵌入到該紙中，以增強電子導(dǎo)電性并在紙內(nèi)產(chǎn)生豐富的網(wǎng)格（孔徑：1-3 μm）。

利用無粘結(jié)劑設(shè)計和紙正極的多孔結(jié)構(gòu)，它在100 mA?g^-1時提供了465 mAh?g^-1的可逆容量。在100 mA?g^-1下循環(huán)500次后，容量保持率超過89.3%。重要的是，所得紙電極的比能量高達343 Wh?kg^-1，其性能明顯優(yōu)于大多數(shù)粉末狀正極且存在聚合物粘合劑的鋅離子電池。這項工作揭示了一種新的自生長策略，用于以超薄、柔性釩酸銨納米結(jié)構(gòu)存儲Zn²⁺離子的無粘結(jié)劑、獨立電極，也可能適用于存儲其他金屬/非金屬離子（Na⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、Al³⁺、NH₄⁺等）。

圖1. NVO和NVO/CNTs復(fù)合材料的表征

圖2. 柔性準(zhǔn)固態(tài)ZIB的示意圖

Spontaneous knitting behavior of 6.7-nm thin (NH₄)_0.38V₂O₅ nano-ribbons for binder-free zinc-ion batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.045

8. ACS Nano: 兩相轉(zhuǎn)變誘導(dǎo)的無定形金屬磷化物實現(xiàn)快速可逆的堿金屬離子存儲

金屬磷化物由于其高理論容量和電子電導(dǎo)率而成為堿金屬離子電池有前景的負(fù)極材料之一。然而，它們在客體離子的重復(fù)插入/提取過程中遭受巨大的體積膨脹和元素偏析，導(dǎo)致結(jié)構(gòu)惡化和容量快速衰減。

在此，南開大學(xué)張凱研究員、韓國高麗大學(xué)Yong-Mook Kang以及陜西科技大學(xué)王海花教授等人基于來自兩種結(jié)晶對應(yīng)物的元素組成調(diào)控，通過兩相中間體策略構(gòu)建了無定形Sn_0.5Ge_0.5P₃并應(yīng)用于堿金屬離子電池。與結(jié)晶P基化合物不同，Sn_0.5Ge_0.5P₃的非晶結(jié)構(gòu)有效地將循環(huán)過程中的體積變化從300%以上降低到 225%。短程陽離子和陰離子的有序分布確保了循環(huán)過程中每種元素的均勻分布，從而有助于持久的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，非晶材料的長程無序結(jié)構(gòu)縮短了離子傳輸距離，有利于擴散動力學(xué)。

受益于上述效果，在0.1 A g^-1下循環(huán)100次，無定形Sn_0.5Ge_0.5P₃仍提供1132 mAh g^-1的高鈉存儲容量。即使在2和10 A g^-1的高電流密度下，其容量仍分別達到666 和321 mAh g^-1。作為儲鋰負(fù)極，Sn_0.5Ge_0.5P₃相比其結(jié)晶對應(yīng)物同樣也表現(xiàn)出更好的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。值得注意的是，兩相轉(zhuǎn)變策略普遍適用于獲得其他非晶金屬磷化物，如GeP₂。這項工作為構(gòu)建用于堿金屬離子電池的高性能非晶負(fù)極材料提供了參考。

圖1. 樣品的鈉存儲電化學(xué)性能

圖2. 循環(huán)過程中結(jié)晶富Ge/富Sn相和非晶態(tài)Sn_0.5Ge_0.5P₃的結(jié)構(gòu)演變示意圖

Two-Phase Transition Induced Amorphous Metal Phosphides Enabling Rapid, Reversible Alkali-Metal Ion Storage, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04041

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