開發(fā)具有寬工作溫度范圍的高性能鋰金屬電池(LMB)極具挑戰(zhàn)性,尤其是在碳酸鹽電解液中。通過對(duì)碳酸鹽電解液進(jìn)行改性構(gòu)建具有高離子電導(dǎo)率的堅(jiān)固電極-電解液界面是一種簡(jiǎn)便但有效的方法,但目前研究主要集中在負(fù)極-電解液界面上,而忽略了正極-電解液界面的調(diào)節(jié)。在此,清華-伯克利深圳學(xué)院成會(huì)明院士、余曠以及周光敏等人將多功能高供體數(shù)(donor-number)溶劑三(吡咯烷膦)氧化物(TPPO)引入碳酸鹽電解液中以調(diào)節(jié)電極-電解液界面。一方面,由于TPPO和Li+ 之間的強(qiáng)相互作用,硝酸鋰很容易溶解在碳酸鹽電解液中,從而形成堅(jiān)固且具有離子導(dǎo)電性的富Li3N固體電解質(zhì)中間相,可有效抑制鋰枝晶的形成。另一方面,TPPO 可以優(yōu)先氧化成超薄且堅(jiān)固的正極電解質(zhì)中間相,顯著抑制電解液分解。圖1. 深度SEI 的表征因此,含 TPPO 的電解液能夠?qū)崿F(xiàn)穩(wěn)定的鋰剝離/電鍍循環(huán)性能(3 mA cm-2 和 3 mAh cm-2 下1000小時(shí))。此外,Li/LiFePO4電池即使在高達(dá)70°C和低至-15°C的溫度下也表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能,證明了它們?cè)谀蜏胤矫娴臐摿Α?/span>相比之下,當(dāng)溫度降至-10 °C 時(shí),使用不含TPPO的電解液的電池容量會(huì)驟降至幾乎為零。這種通過添加多功能添加劑或溶劑來操縱界面化學(xué)的策略為構(gòu)建具有寬工作溫度范圍的LMB鋪平了道路。圖2. Li||LiFePO4電池在不同溫度下的電化學(xué)性能High-Performance Lithium Metal Batteries with a Wide Operating Temperature Range in Carbonate Electrolyte by Manipulating Interfacial Chemistry, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01528