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袁帥等人AEM:單離子導電軟電解質使半固態鋰金屬電池在環境條件下運行

盡管固態鋰金屬電池具有后鋰離子電池的潛力,但它們仍面臨電化學可持續性不足和運行環境限制的問題。這些挑戰主要源于缺乏可靠的固態電解質。
韓國延世大學Sang-Young Lee、仁川大學Taeeun Yim、上海大學袁帥等人展示了一種用于實用半固態鋰金屬電池(SSLMB)的新型單離子導電準固態軟電解質(SICSE)。
圖1 在環境條件下制備SiCSE及其單離子導電特性
SICSE由離子整流兼容骨架和不可燃配位電解液組成。離子整流兼容骨架由紫外線固化的陽離子共聚物(乙氧基化三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(ETPTA)/二烯丙基二甲基銨-雙(三氟甲磺酰基)酰亞胺(DADMA-TFSI))和鈦/二氧化硅改性的氧化鋁納米粒子(Ti-SiO2@Al2O3)組成。
其中ETPTA和DADMA-TFSI可以分別提供結構完整性和離子整流(即,陰離子捕獲)效果,而Ti-SiO2@Al2O3納米顆粒作為流變調節和陰離子捕獲(通過路易斯酸堿相互作用)劑。
袁帥等人AEM:單離子導電軟電解質使半固態鋰金屬電池在環境條件下運行
圖2 SSLMB在環境條件下的電化學性能
配位電解液是4 M LiFSI-PC/FEC,由于離子-溶劑配位良好,該電解液對鋰金屬負極和高壓正極顯示出較好的電化學穩定性,此外該電解液兼具高熱穩定性和不可燃性。所得SICSE具有高離子導電性、Li+轉移數接近單位(tLi+=0.91)、寬電化學穩定性窗口、機械柔性和不易燃性。
流變學調整的SiCSE漿料經過紫外線固化輔助逐步印刷工藝,能夠輕松制備無縫集成的SSLMB,而無需進行高壓/高溫步驟。SICSE的單離子導電能力有助于穩定鋰金屬負極和NCM811正極的界面。
由此產生的SSLMB全電池表現出可靠的電化學性能、循環穩定性、倍率性能以及具有可調電壓和在室溫條件下的高重量/體積能量密度(基于電池,476 Wh kg-1/1102 Wh L-1)。此外,低溫性能、可折疊性和安全性遠遠超過了基于無機電解質的固態LMB。
袁帥等人AEM:單離子導電軟電解質使半固態鋰金屬電池在環境條件下運行
圖3 SSLMB的電化學性能
Single-Ion Conducting Soft Electrolytes for Semi-Solid Lithium Metal Batteries Enabling Cell Fabrication and Operation under Ambient Conditions. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101813

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