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?南大EnSM: 用于鋰氧電池的二維鉬基化合物：催化性能和電子結(jié)構(gòu)研究

可充電鋰氧電池（Li-O₂）電池由于其超高的理論比能量而受到越來(lái)越多的關(guān)注。然而，這種有前途的儲(chǔ)能系統(tǒng)面臨著過(guò)電位大、放電容量有限和循環(huán)壽命低的問(wèn)題。二維 (2D) 材料由于其較大的電活性表面積而成為電催化、儲(chǔ)能和其他應(yīng)用領(lǐng)域最熱門的候選材料之一，這有助于快速傳質(zhì)并為化學(xué)/電化學(xué)反應(yīng)提供足夠的催化位點(diǎn)。特別是，二維鉬基化合物因其高內(nèi)在催化能力和耐久性而引起了越來(lái)越多的興趣。

在此，南京大學(xué)何平、董昊教授等人選取MoN、MoO₃和MoS₂三種二維（2D）鉬基化合物用作Li-O₂電池中的正極催化劑并綜合比較了這些催化劑的催化性能和電子結(jié)構(gòu)。

圖1 MoN的物理表征

電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明，MoN正極具有卓越的電池性能，可提供約7400 mAh g^-1的最高比放電容量以及 0.19/0.72 V的最低放電/充電過(guò)電位。

圖2 分別具有 MoN、MoO₃和 MoS₂正極的 Li-O₂電池的電化學(xué)性能

密度泛函理論 (DFT) 計(jì)算證明了MoN的金屬特性，而MoO₃和MoS₂導(dǎo)電性差。此外，還通過(guò) DFT 計(jì)算詳細(xì)研究了 MoN 和 Li₂O₂產(chǎn)物之間的界面性質(zhì)以及 Li-O₂電池與 MoN正極的反應(yīng)途徑，從原子水平解釋了 MoN 優(yōu)異的催化性能。目前的工作為設(shè)計(jì)具有微調(diào)形態(tài)和電子特性的Li-O₂電池的高性能正極催化劑提供了內(nèi)在見解。

圖3 MoN 系統(tǒng)上的 DFT 計(jì)算

Two-dimensional Mo-based compounds for the Li-O₂ batteries: catalytic performance and electronic structure studies. Energy Storage Materials. 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.06.036

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