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保護表面層(PSL)正在成為鋰(Li)金屬保護的流行策略。以前關于PSL的報道主要集中在化學相容性前提下的離子電導率和彈性模量這兩個指標。

西安理工大學李喜飛、張久俊、哈爾濱工業大學張耀輝等人深入研究了鋰金屬上PSL的介電性能。

采用計算機模擬詳細分析了鋰沉積過程中PSL的介電效應，并通過仔細研究恒電位和恒電流電化學過程，實現了PSL材料的相對介電常數的合適范圍。理論建模和仿真可以極大地幫助縮小實驗與技術之間的差距，有助于從根本上理解電化學多個時空尺度的路徑無關性。

圖1 介電行為對恒電位電沉積的影響

結果表明，外加電場首先在鋰表面引起電遷移和離子積累，并結合由此產生的濃差極化引起PSL中介電極化的產生，這可以進一步緩解離子電流的急劇變化。有趣的是，實驗結果可以通過對稱Li||Li電池，使用由具有不同相對介電常數的各種PSL覆蓋的鋰金屬來驗證模擬的相對介電常數的最佳值范圍。這項工作中的理論分析可以為在鋰金屬表面設計堅固的保護膜提供理論基礎。

圖2 介電行為對恒電流電沉積的影響

New Insight into Li Metal Protection: Regulating the Li-Ion Flux via Dielectric Polarization. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106334

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李喜飛/張久俊/張耀輝Nano Energy：鋰金屬保護的新見解

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