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研究背景

鋰硫（Li-S）電池自研究以來(lái)，研究者們就達(dá)成共識(shí)，即環(huán)八硫（cyclo-S₈）正極在醚類電解液中會(huì)經(jīng)歷逐步溶解-沉積的過(guò)程。廣泛的研究集中于從導(dǎo)電基體（石墨烯、碳納米管、多孔碳等）、吸附材料（金屬有機(jī)骨架）和催化劑（金屬氧化物或硫化物等）中篩選硫的基體材料，以抑制可溶性中間多硫化鋰（LiPS）的“穿梭效應(yīng)”。通過(guò)抑制穿梭效應(yīng)或加速硫物種轉(zhuǎn)化對(duì)LiPS進(jìn)行處理，可使改善鋰硫電池的電化學(xué)性能，但仍未能達(dá)到對(duì)高能電池使用貧電解液的嚴(yán)格評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。

固態(tài)電解質(zhì)的替代選擇可能提供一個(gè)合適的選擇，以去除大量的電解液，用于環(huán)-S₈正極的固-固轉(zhuǎn)換（SSC）途徑。然而，剛性正極/電解質(zhì)界面仍然是一個(gè)瓶頸。硫化聚丙烯腈(S@pPAN)正極由于其獨(dú)特的正極結(jié)構(gòu)和在碳酸酯電解液中的穩(wěn)定成膜，可共享SSC途徑。然而，鋰負(fù)極與典型的碳酸酯電解液共存時(shí)，會(huì)遭受不受控枝晶生長(zhǎng)和差可逆性的問(wèn)題，這限制了鋰負(fù)極的使用以實(shí)現(xiàn)高能量密度Li-S電池的目標(biāo)。進(jìn)退兩難的是，由于硫物種的溶解，采用普通醚類電解液無(wú)法穩(wěn)定S@pPAN正極。

成果簡(jiǎn)介

周豪慎教授Angew：電解液加點(diǎn)MOF，實(shí)現(xiàn)固固轉(zhuǎn)化鋰硫全電池！

近日，日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所(AIST)周豪慎教授等人通過(guò)MOF改性將溶劑/鹽（DME/LiTFSI）摩爾比提高至1:1，合理設(shè)計(jì)了一種陽(yáng)離子-溶劑全配位醚類電解液，以同時(shí)解決鋰負(fù)極和S@pPAN正極的問(wèn)題。相關(guān)成果以題為“Designing cation-solvent fully coordinated electrolyte for high-energy-density lithium-sulfur full cell based on solid-solid conversion”發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上。

圖文導(dǎo)讀

要點(diǎn)1

在對(duì)電極/電解質(zhì)界面進(jìn)行全面檢查后，作者認(rèn)為電極的差可逆性源于普通電解液中松散的溶劑化結(jié)構(gòu)和較強(qiáng)的溶劑活性。通過(guò)改變電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)，使陽(yáng)離子-溶劑處于全配位狀態(tài)，可抑制溶劑的活性。因此，作者首先配置了DME/LiTFSI飽和溶液（2.5:1，摩爾比），然后引入Cu-BTC/PSS金屬有機(jī)骨架（簡(jiǎn)稱MOF，孔徑6.5 ?），通過(guò)將醚類電解液限制在MOF的均勻孔隙和充足的空穴中，進(jìn)一步提高陽(yáng)離子-溶劑配位，具推算MOF改性后電解液中溶劑/鹽摩爾比可達(dá)1:1，因此溶劑的活性，在溶劑構(gòu)象、可燃性和抗氧化能力方面受到抑制。拉曼光譜證實(shí)了高度抑制的溶劑活性和完全配位的陽(yáng)離子溶劑結(jié)構(gòu)。

圖1 Li-S電池中電極與典型電解液的相容性示意圖

圖2 陽(yáng)離子-溶劑全配位電解液的拉曼光譜表征

要點(diǎn)2

MOF改性醚類電解液不僅溶劑化結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，而且可以產(chǎn)生富含LiF的SEI，因此獲得了具有 99.34% 高可逆性的均勻且圓邊的鋰電沉積物。

圖3 鋰金屬負(fù)極的電沉積行為及其界面組分分析

要點(diǎn)3

陽(yáng)離子-溶劑完全配位的醚類電解液通過(guò)消除LiPS溶解和對(duì)電解液量的依賴，可使S@pPAN正極發(fā)生可逆的固相氧化還原反應(yīng)。

圖4 S@pPAN 正極與不同電解液的電化學(xué)相容性

要點(diǎn)4

結(jié)果，在少鋰金屬過(guò)量（0.4倍）和超貧電解液設(shè)計(jì)（1μL mg^-1）條件下，實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)壽命Li-S@pPAN 軟包電池，其能量密度可達(dá)394 Wh kg^-1（根據(jù)電極和電解液質(zhì)量計(jì)算）。

圖5 軟包電池性能

這種新型的電解液改性策略不僅為實(shí)現(xiàn)實(shí)用的高能量密度Li-S電池鋪平了道路，而且對(duì)其他類型鋰金屬電池的研究也有一定的啟示。

文獻(xiàn)信息

Designing cation-solvent fully coordinated electrolyte for high-energy-density lithium-sulfur full cell based on solid-solid conversion. Angew. Chem. Int. Ed. 2021. DOI: 10.1002/anie.202106788

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