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研究背景

鋰硫（Li-S）電池自研究以來，研究者們就達成共識，即環八硫（cyclo-S₈）正極在醚類電解液中會經歷逐步溶解-沉積的過程。廣泛的研究集中于從導電基體（石墨烯、碳納米管、多孔碳等）、吸附材料（金屬有機骨架）和催化劑（金屬氧化物或硫化物等）中篩選硫的基體材料，以抑制可溶性中間多硫化鋰（LiPS）的“穿梭效應”。通過抑制穿梭效應或加速硫物種轉化對LiPS進行處理，可使改善鋰硫電池的電化學性能，但仍未能達到對高能電池使用貧電解液的嚴格評價標準。

固態電解質的替代選擇可能提供一個合適的選擇，以去除大量的電解液，用于環-S₈正極的固-固轉換（SSC）途徑。然而，剛性正極/電解質界面仍然是一個瓶頸。硫化聚丙烯腈(S@pPAN)正極由于其獨特的正極結構和在碳酸酯電解液中的穩定成膜，可共享SSC途徑。然而，鋰負極與典型的碳酸酯電解液共存時，會遭受不受控枝晶生長和差可逆性的問題，這限制了鋰負極的使用以實現高能量密度Li-S電池的目標。進退兩難的是，由于硫物種的溶解，采用普通醚類電解液無法穩定S@pPAN正極。

成果簡介

近日，日本產業技術綜合研究所(AIST)周豪慎教授等人通過MOF改性將溶劑/鹽（DME/LiTFSI）摩爾比提高至1:1，合理設計了一種陽離子-溶劑全配位醚類電解液，以同時解決鋰負極和S@pPAN正極的問題。相關成果以題為“Designing cation-solvent fully coordinated electrolyte for high-energy-density lithium-sulfur full cell based on solid-solid conversion”發表在Angew. Chem. Int. Ed.上。

圖文導讀

要點1

在對電極/電解質界面進行全面檢查后，作者認為電極的差可逆性源于普通電解液中松散的溶劑化結構和較強的溶劑活性。通過改變電解液的溶劑化結構，使陽離子-溶劑處于全配位狀態，可抑制溶劑的活性。因此，作者首先配置了DME/LiTFSI飽和溶液（2.5:1，摩爾比），然后引入Cu-BTC/PSS金屬有機骨架（簡稱MOF，孔徑6.5 ?），通過將醚類電解液限制在MOF的均勻孔隙和充足的空穴中，進一步提高陽離子-溶劑配位，具推算MOF改性后電解液中溶劑/鹽摩爾比可達1:1，因此溶劑的活性，在溶劑構象、可燃性和抗氧化能力方面受到抑制。拉曼光譜證實了高度抑制的溶劑活性和完全配位的陽離子溶劑結構。

圖1 Li-S電池中電極與典型電解液的相容性示意圖

圖2 陽離子-溶劑全配位電解液的拉曼光譜表征

要點2

MOF改性醚類電解液不僅溶劑化結構穩定，而且可以產生富含LiF的SEI，因此獲得了具有 99.34% 高可逆性的均勻且圓邊的鋰電沉積物。

圖3 鋰金屬負極的電沉積行為及其界面組分分析

要點3

陽離子-溶劑完全配位的醚類電解液通過消除LiPS溶解和對電解液量的依賴，可使S@pPAN正極發生可逆的固相氧化還原反應。

圖4 S@pPAN 正極與不同電解液的電化學相容性

要點4

結果，在少鋰金屬過量（0.4倍）和超貧電解液設計（1μL mg^-1）條件下，實現了長壽命Li-S@pPAN 軟包電池，其能量密度可達394 Wh kg^-1（根據電極和電解液質量計算）。

圖5 軟包電池性能

這種新型的電解液改性策略不僅為實現實用的高能量密度Li-S電池鋪平了道路，而且對其他類型鋰金屬電池的研究也有一定的啟示。

文獻信息

Designing cation-solvent fully coordinated electrolyte for high-energy-density lithium-sulfur full cell based on solid-solid conversion. Angew. Chem. Int. Ed. 2021. DOI: 10.1002/anie.202106788

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