論文通訊作者趙仕俊團(tuán)隊長期招收計算材料和機器學(xué)習(xí)方向的博士生，歡迎優(yōu)秀學(xué)生聯(lián)系 shzhao@cityu.edu.hk。點此了解趙老師：https://scholars.cityu.edu.hk/en/persons/shijun-zhao(b956b94f-a138-4df9-880b-f82528cb3ecb).html#opennewwindow電催化在緩解能源危機與減少環(huán)境污染方面扮演者重要角色。傳統(tǒng)電催化劑如IrO2, RuO2, 和Pt被成功運用于提升燃料電池的反應(yīng)速率。然而，因為受到線性關(guān)系的約束及高昂的成本，這些催化劑的大規(guī)模應(yīng)用受到了限制。高熵合金由五種及其以上的金屬元素組成，高熵合金為電催化反應(yīng)設(shè)計提供了一個新的平臺。與有序的金屬與合金不同，高熵合金因為由獨特的化學(xué)無序性和局域環(huán)境的畸變使其有可能打破線性關(guān)系的約束。高熵合金同時提供了廣闊的組分優(yōu)化的空間和出色的動態(tài)穩(wěn)定性。一些先進(jìn)的合成方法也成功地被應(yīng)用于合成高熵合金納米團(tuán)簇，甚至包含了傳統(tǒng)上被認(rèn)為不互溶的組分。由于高熵合金組分空間巨大且表面位點多，設(shè)計及優(yōu)化高熵催化劑的組成和位點面臨巨大的挑戰(zhàn)。例如，為了獲得吸附質(zhì)在某一組分表面的吸附性質(zhì)，研究者需要進(jìn)行大量的計算，以獲取可靠的吸附能分布。對與新的組分則需要新的計算。因此，用計算模擬的方法來理性合計高熵催化劑要面臨高昂的計算成本。近日，香港城市大學(xué)趙仕俊團(tuán)隊（主要通訊作者）與華南理工大學(xué)康雄武團(tuán)隊合作開發(fā)并驗證了一種基于注意力機制的深度圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。首先作者準(zhǔn)備了包含80萬幀結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù)集。然后訓(xùn)練了高精度原子圖注意力神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（AGAT）。而后，用訓(xùn)練好的模型和DFT電子結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn)d帶中心理論和線性關(guān)系在高熵催化劑的表面是成立的。為了使AGAT模型可以探索整個組分空間，作者進(jìn)一步準(zhǔn)備了非等主元的數(shù)據(jù)集，該數(shù)據(jù)集大小遠(yuǎn)小于等主元數(shù)據(jù)集。基于高通量預(yù)測結(jié)果，兩個非等主元組分（Ni0.13Co0.13Fe0.13Pd0.10Pt0.50和Ni0.10Co0.10Fe0.10Pd0.30Pt0.40）被推薦為高活性高熵催化劑。實驗成功制備了Ni0.20Co0.20Fe0.20Pd0.20Pt0.20和AGAT推薦的高活性催化劑，并表明推薦的兩個非等摩爾比樣品活性高于Pt/C活性，進(jìn)一步驗證了模型的可靠性。論文進(jìn)一步揭示了高熵催化劑繞過線性關(guān)系約束的機制。相關(guān)研究成果以“Design high-entropy electrocatalyst via interpretable deep graph attention learning”為題發(fā)表在Joule。https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.06.003圖8. 高熵電催化劑繞過線性關(guān)系的限制綜上所述，本文開發(fā)了深度圖注意力神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（AGAT），模型在預(yù)測能量和受力的平均絕對誤差分別為1.1 meV/atom 和54 meV/?。AGAT模型提供了一種無需特征工程的端到端的方案。基于訓(xùn)練好的AGAT模型，作者預(yù)測了ORR中間體在RuRhPdIrPt和NiCoFePdPt表面的結(jié)合強度。另外，論文結(jié)果表明傳統(tǒng)d帶理論和線性關(guān)系在高熵材料表面依然成立。但高熵材料可以通過表面豐富的位點來繞過線性關(guān)系對催化活性的限制。通過進(jìn)一步探索Ni-Co-Fe-Pd-Pt體系，AGAT模型推薦了兩個高ORR活性的非等主元組分，分別為：Ni0.13Co0.13Fe0.13Pd0.10Pt0.50和Ni0.10Co0.10Fe0.10Pd0.30Pt0.40。本文通過實驗進(jìn)一步驗證了AGAT模型的推薦。由于模型的注意力分?jǐn)?shù)完善地解釋了AGAT模型地預(yù)測行為，論文進(jìn)一步說明AGAT模型為可解釋深度學(xué)習(xí)模型。通過理解AGAT模型，本文表明吸附質(zhì)對表面原子地影響局限在3近鄰或4.5 ?以內(nèi)。
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