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??ACS Nano：兼容性NiFe2O4涂層可調節富鋰層狀氧化物中的氧氧化還原

富鋰層狀氧化物在鋰離子電池中引起了廣泛的關注，因為過渡金屬陽離子氧化還原和可逆氧-陰離子氧化還原同時提供了大量的容量。然而，不可調控的不可逆氧陰離子氧化還原會導致電壓衰減和氧釋放等關鍵問題。

澳大利亞阿德萊德大學郭再萍教授、廣西師范大學王紅強教授、Sijiang Hu教授報道了一種可行的NiFe₂O₄（NFO）表面涂層策略，將表面氧的非鍵配位轉變為金屬-氧的去配位。

特別地，表面單一的M–O（M=Ni，Co，Mn來自MO₆八面體）和N–O（N=Ni，Fe來自NO₆八面體）鍵以M–O–N鍵的形式重建。通過應用原位和非原位技術，作者發現這種異質結構的界面能捕獲表面晶格氧，并在電化學循環過程中抑制富鋰層狀氧化物中的陽離子遷移。因此，表面晶格氧行為是顯著持續的。

更有趣的是，作者直接觀察到表面氧氧化還原與陽離子遷移的解耦。此外，NFO 涂層可阻止電解液分解產生的 HF，從而減少Mn的溶解。與原始的富鋰層狀氧化物相比，采用這種策略，在這項工作中實現了更高的循環穩定性（1 C下200 次循環后為 91.8%）和更高倍率性能（1 C下109.4 mA g^-1）。

圖1 原始LNCM和NFO₃電極的電化學行為

圖2 ?LNCM 和NFO₃電極局部結構的HRTEM圖像

Phase Compatible NiFe₂O₄ Coating Tunes Oxygen Redox in Li-Rich Layered Oxide. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c02023

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