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?南京師范大學JMCA：含氧中間體在Ru-Sn固溶體氧化物上競爭吸附，顯著提高堿性OER活性

析氧反應(OER)是電化學水分解過程中的關鍵半反應，在大規模制氫過程中起著至關重要的作用。然而，OER的高熱力學能壘(237 kJ mol^?1)和緩慢的動力學限制了制氫效率。因此，迫切需要開發高效、穩定的電催化劑，以提高OER的熱力學和動力學活性。為了實現對OER的高催化活性，必須調節含氧中間體與催化劑活性位點之間的吸附強度。根據N?rskov等人提出的理論，每個含氧中間體的結合能都是線性相關的，不能被獨立調制。

因此，氧中間體在活性位點上的中等吸附強度有利于促進OER過程的催化效率。根據火山理論，二氧化釕(RuO₂)被認為是OER反應的基準電催化劑。但是，RuO₂基催化劑的Ru位點和O中間體之間較強的吸附強度限制了其整體催化活性，因此需要對RuO₂基催化劑的電子結構進行精確調制，進而提高OER催化活性。

考慮到Sn和Ru相同的陽離子價態、相似的離子半徑和氧化物晶體結構，南京師范大學孫瀚君和唐亞文等將Sn加入到RuO₂中，構建金紅石結構的Ru-Sn固態溶液氧化物(Ru_0.6Sn_0.4O₂)，采用競爭吸附策略來加速OER動力學。

實驗結果和理論計算表明，Sn是一種具有優異*O吸附能力的高嗜氧元素，通過中間體在Ru位點與Sn位點之間的競爭性吸附，緩解了*O在Ru位點上的過度吸附，進一步顯著提高了在堿性介質中水分解的活性和耐久性。

電化學測試結果顯示，所制備的Ru_0.6Sn_0.4O₂催化劑具有優異的OER活性，其在10 mA cm^?2電流密度下的過電位僅為245 mV，Tafel斜率為61.80 mV dec^?1；同時，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下連續運行32小時而沒有發生明顯的活性下降，并且反應后材料的形貌和結構基本保持原狀，表明Ru_0.6Sn_0.4O₂具有優異的穩定性。

綜上所述，該項工作證明了中間體競爭吸附策略對提高催化活性的可行性，為設計高效固溶體氧化物電催化劑提供了思路。

Competitive Adsorption of Oxygen-containing Intermediates on Ruthenium-tin Solid-solution Oxides for Alkaline Oxygen Evolution. Journal of Materials Chemistry A, 2023. DOI: 10.1039/d3ta05347d

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