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g-C3N4孤對(duì)電子鈍化CsPbBr3晶界——提高全無機(jī)鈣鈦礦太陽電池的光電效率

第一作者：劉文武

通訊作者：劉文武，闕郁倫

通訊單位：蘭州理工大學(xué)，臺(tái)灣清華大學(xué)

研究背景

有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的光電轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)能和硅基太陽能電池相媲美，但是有機(jī)-無機(jī)雜化PSCs中的有機(jī)成分容易受到空氣、水和紫外線的侵蝕而使鈣鈦礦分解，破壞鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，降低PSCs的光電轉(zhuǎn)換效率。而CsPbBr₃鈣鈦礦材料在受到高溫和高濕的侵蝕下仍然能保持很長時(shí)間的穩(wěn)定性，但是由于CsPbBr₃鈣鈦礦材料的相對(duì)較寬的光學(xué)帶隙(2.3 eV)限制了光譜響應(yīng)范圍，同時(shí)其缺陷較多以及與碳電極的價(jià)帶能級(jí)相差較大，降了載流子的抽取效率，因此改善鈣鈦礦薄膜質(zhì)量以及提高載流子抽取效率成為人們十分關(guān)注的話題。

最近蘭州理工大學(xué)的劉文武研究員和臺(tái)灣清華大學(xué)的闕郁倫教授團(tuán)隊(duì)通過摻雜g-C₃N₄對(duì)CsPbBr₃鈣鈦礦結(jié)構(gòu)進(jìn)行改性，結(jié)果表明：適量的g-C₃N₄納米片添加后，g-C₃N₄納米片中N原子周圍的孤對(duì)電子可以通過Pb²⁺離子相互作用抑制CsPbBr₃薄膜的成核和晶體生長速率，從而獲得高質(zhì)量大尺寸的CsPbBr₃晶體薄膜，同時(shí)CsPb₂Br₅衍生相減少。此外，晶界附近Pb²⁺懸空鍵與g-C₃N₄的孤對(duì)電子的耦合作用可以顯著降低CsPbBr₃薄膜的缺陷態(tài)密度。最后, g-C₃N₄ 納米片可以作為能量勢(shì)壘有效抑制CsPbBr₃/碳界面的電子和空穴的復(fù)合損失，獲得的最佳器件的PCE為 8.0%，光電流密度為7.80 mA cm^?2，開路電壓為1.278 V，填充因子為80.25%。

擬解決的關(guān)鍵問題

1. CsPbBr₃鈣鈦礦陽離子缺陷態(tài)較多，減少鈣鈦礦的缺陷態(tài)密度進(jìn)而提高薄膜質(zhì)量。

2. 降低在CsPbBr₃/碳界面的光生電子和空穴的復(fù)合損失。

3. 提高器件的高濕度高溫條件下得長期穩(wěn)定性。

圖文簡介

圖1.（a-b）全無機(jī)PSCs制備工藝的示意圖；（c）g-C₃N₄的分子結(jié)構(gòu)；（d）g-C₃N₄的N 1s的XPS圖譜；（e）摻入g-C₃N₄前后Pb 4f的XPS圖譜；（f）g-C₃N₄的TEM表征；（g）g-C₃N₄的XRD圖譜；（h）CsPbBr₃:g-C₃N₄PSCs的截面SEM圖像。

要點(diǎn)1. 鈣鈦礦太陽能電池器件是通過多步旋涂法制備，對(duì)合成的g-C₃N₄的物相表征后可以發(fā)現(xiàn)合成的g-C₃N₄的純度較好。通過對(duì)摻雜前后的薄膜的Pb 4f的XPS測(cè)試可以發(fā)現(xiàn)Pb的結(jié)合能向高能量方向偏移，這是由于Pb²⁺與g-C₃N₄形成配位導(dǎo)致結(jié)合能提高，降低了陽離子缺陷。

圖2.（a-b）不同CsPbBr₃薄膜的AFM圖像和3D AFM高度圖像；（c）不同種類CsPbBr₃薄膜的SEM圖像；（d）在晶體晶界處由于Pb離子的懸空鍵作為晶體缺陷而引起缺陷誘導(dǎo)復(fù)合行為的原理圖；（e）g-C₃N₄中的孤對(duì)電子對(duì)對(duì)Pb離子懸空鍵的鈍化機(jī)理。

要點(diǎn)2. 在溴化鉛溶液中加入少量的g-C₃N₄納米片并通過兩步法獲得摻雜g-C₃N₄納米片的鈣鈦礦薄膜，隨著g-C₃N₄納米片摻雜量的增多，鈣鈦礦薄膜的表面粗糙度降低、晶粒尺寸增大，這是由于g-C₃N₄納米片能夠與Pb²⁺形成配位，抑制晶粒的生長速度，與此同時(shí)能夠與Pb²⁺懸空鍵形成配位，鈍化晶界空穴缺陷。

圖3. 不同薄膜的（a）穩(wěn)態(tài)PL光譜和（b）TRPL光譜；（c）器件在標(biāo)準(zhǔn)太陽光下的J-V圖譜；（d）IPCEs圖譜；（e）20個(gè)器件的效率統(tǒng)計(jì)；（f）正掃-反掃J-V圖譜。

要點(diǎn)3. 摻雜g-C₃N₄納米片后，結(jié)構(gòu)為FTO/c-TiO₂/m-TiO₂/CsPbBr₃膜的熒光猝滅加快，熒光壽命降低，說明缺陷態(tài)的減少有利于載流子的傳輸效率；獲得的器件的光電轉(zhuǎn)換效率從5.23提高到8.00%，遲滯效應(yīng)明顯降低，并且器件的重復(fù)性較好。

圖4. （a）CsPbBr₃:g-C₃N₄的結(jié)構(gòu)示意圖；（b）器件的能級(jí)圖；（c）太陽能電池在CsPbBr₃/CE界面的電子與空穴的復(fù)合行為；（d）太陽能電池在CsPbBr₃/CE界面的鈍化機(jī)理。

要點(diǎn)4. CsPbBr₃/g-C₃N₄薄膜存在體缺陷和界面缺陷，導(dǎo)致界面電子與空穴復(fù)合。在CsPbBr₃鈣鈦礦薄膜與碳電極界面處，部分電子被還原為陷阱態(tài)，捕獲的電子與碳對(duì)電極上的空穴重新結(jié)合，導(dǎo)致J_sc和V_oc降低。g-C₃N₄納米片在CsPbBr₃鈣鈦礦薄膜晶界處存在后，由于g-C₃N₄納米片鈍化的影響導(dǎo)致CsPbBr₃鈣鈦礦薄膜在邊界處的陷阱態(tài)減少，有效的抑制在CsPbBr₃/g-C₃N₄表面的空穴與捕獲的電子復(fù)合，從而提高J_sc和V_oc。

圖5. PSCs的（a）J_sc和（b）V_oc隨光強(qiáng)的變化；(c)在黑暗條件下和(d)光照射下測(cè)量的尼奎斯特圖；(e) 莫特-肖特基圖；（f）PSCs在暗態(tài)條件下的J-V特性曲線。

要點(diǎn)5. 缺陷態(tài)鈍化后表現(xiàn)出一系列的光電性能的提高，從圖3中我們可以得到輻射復(fù)合與非輻射復(fù)合的降低；傳輸阻抗降低，復(fù)合阻抗提高，內(nèi)建電勢(shì)提高，漏電流降低。

圖6. 結(jié)構(gòu)為FTO/CsPbBr₃–g-C₃N₄膜的PL和TRPL圖譜

要點(diǎn)6. 結(jié)構(gòu)為FTO/CsPbBr₃–g-C₃N₄膜的熒光猝滅變慢，熒光壽命提高，說明缺陷態(tài)的減少有利于載流子的萃取。

g-C3N4孤對(duì)電子鈍化CsPbBr3晶界——提高全無機(jī)鈣鈦礦太陽電池的光電效率

圖7. 未封裝的原始和g-C₃N₄鈍化的PSCs在（a）80 % RH，25 °C 和（b）0 % RH，80 °C下的光電效率穩(wěn)定性。

要點(diǎn)7. 在高溫和高壓下?lián)诫s后的器件具有更好的穩(wěn)定性。

意義分析

g-C₃N₄納米片能夠有效改善CsPbBr₃鈣鈦礦材料的膜結(jié)構(gòu)，降低缺陷態(tài)，提高載流子萃取與傳輸效率，提高光電轉(zhuǎn)換效率。通過優(yōu)化晶體質(zhì)量、降低缺陷態(tài)密度和抑制電荷復(fù)合，為改善CsPbBr₃鈣鈦礦電池的光伏性能提供了一種可行的方法，

原文鏈接

All Inorganic CsPbBr₃ Perovskite Solar Cells with Enhanced Efficiency by Exploiting Lone Pair Electrons via Passivation of Crystal Boundary Using Carbon Nitride (g-C₃N₄) Nanosheets. Mater. Today Energy, https://doi.org/10.1016/j.mtener.2021.100782

作者簡介

闕郁倫教授主要研究方向涵蓋(1)銅銦鎵硒、銅鋅錫硫太陽能電池、(2)憶阻式內(nèi)存之研究、(3) 二維材料及(4)新穎奈米材料之合成及器件開發(fā)應(yīng)用以及再生能源組件等，課題組有許多重要研究成果刊登于國際知名的物理、材料、納米相關(guān)領(lǐng)域期刊，發(fā)表SCI論文300余篇，其中包括知名期刊Nature、Nature materials、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Letter、ACS NANO、Adv. Mater、Adv. Funct. Mater等。SCI引用15800 余次，H-Index 56。

劉文武副研究員主要研究方向?yàn)椋?）碳基全無機(jī)鈣鈦礦太陽能電池、（2）大面積有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦太陽能電池、（3）硫基高聚物正極材料的鋰硫電池，發(fā)表SCI論文20余篇，包括Adv. Funct. Mater、ACS Appl. Mater. Inter、Nano Energy、J. Mater. Chem. C、Appl. Surf. Sci.等。

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