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中南大學翁百成AM：MnO2納米片上應變誘導電子結構調制，增強酸性OER活性和穩定性

電化學水分解(如質子交換膜(PEM)電解)生產清潔和可回收的氫燃料，為解決當前的能源短缺和環境污染問題提供了一個理想的解決方案。水分解涉及析氧反應(OER)和析氫反應(HER)，由于OER涉及多電子轉移步驟而表現出比HER更緩慢的動力學。與堿性電解法相比，在酸性介質中進行OER反應具有操作簡單、電流密度高和高壓相容性等優點。

目前，OER的基準催化劑仍然是Ir基化合物，但它們的稀缺性、低質量活性和在高電流密度下的大過電位限制了其大規模應用。因此，減少Ir在電催化劑中的使用和構建更多的活性中心，對于酸性電催化水分解產氫的商業化應用至關重要。

基于此，中南大學翁百成課題組采用水熱法將痕量的Ir物種負載到耐酸載體MnO₂上，制備了一種應變層狀納米片電催化劑(sl-Mn_1-xIr_xO₂)。實驗結果和理論計算表明，將Ir原子引入MnO₂誘導更多的Mn³⁺位點產生；同時，引入Ir原子所產生的應變誘導結構優化了OER的反應能壘，提高了反應活性。

具體來說，sl-Mn_1-xIr_xO₂中的dxy和dz²朝向O 2p軌道向下移，為OER提供了足夠的價電子，而且由于高自旋結構，半填充dz²自旋向下軌道的位置非常接近費米能級，這有利于緩解過渡金屬的過度氧化和“接受-捐贈”過程中的電荷轉移，進而提高了材料的OER活性和穩定性。

電化學性能測試結果顯示，最優的sl-Mn_0.98Ir_0.02O₂納米片表現出優異的酸性OER性能，其在300 mV過電位下的質量活性高達5681 A g^?1，僅需277 mV的低過電位就能達到100 mA cm^?2；同時，在實際應用中，即使在300 mA cm^?2的高電流密度下，sl-Mn_0.98Ir_0.02O₂催化劑也能夠連續穩定運行超72小時；并且經過超過168 h(7天)的耐久性試驗，該催化劑仍能保持初始電位的86%，優于目前報道的大多數催化劑。其顯著的性能歸因于調諧的電子結構。

此外，使用sl-Mn_0.98Ir_0.02O₂作為OER催化劑和使用Pt/C作為HER催化劑組裝的水電解槽，僅需1.453 V的電池電壓就能達到10 mA cm^?2的電流密度。

Strain induced electronic structure modulation on MnO₂ nanosheet by Ir incorporation for efficient water oxidation in acid. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202308060

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