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孟穎教授，最新ACS Energy Letters！

成果簡介

容量范圍在1-100 mAh的緊湊型可充電電池適用于受外形因素限制的可穿戴器件和其他高性能電子器件，這些器件的核心要求包括高體積能量密度（VED）、快速充電、安全性、表面貼裝技術（SMT）兼容性和長循環壽命。為最大限度地提高VED性能，美國加州大學圣地亞哥分校孟穎教授（Ying Shirley Meng）（通訊作者）等人報道了在超薄不銹鋼襯底（厚度為10-75 μm）上采用卷對卷（roll-to-roll）工藝制備了無負極固態鋰薄膜電池（TFBs）。高器件密度干法圖像化流程定義了可定制的電池器件尺寸，同時產生了可以忽略不計的浪費。

整個制造操作在傳統的濕度控制的潔凈室中進行，消除了對昂貴的干燥室環境的需要，并允許簡化，低成本的制造。使用無陽極架構的這種放大還可以實現熱預算兼容的封裝和金屬化方案，針對行業兼容的SMT工藝。進一步的可制造性改進，如高速測試的使用，增加了大規模生產所需的整體元素范圍。

研究背景

固態鋰薄膜電池（TFBs）是一種全固態電池（ASSBs），具有類似的配方概念，它利用固態電解質和通過濺射、原子層沉積等真空沉積技術生產的活性電極薄膜。TFBs通常由具有良好定義的界面單元幾何結構的分層結構組成，可作為系統內界面和電化學行為基礎研究的理想平臺。

使用氮化磷鋰（LiPON）作為固體電解質的TFBs具有顯著的高電壓（高達5 V）和高容量，超過數千次循環，自放電率低。鑒于LiPON材料在電池應用中的前景，其得到快速的發展，市場已經看到了有前途的基于LiPON的產品，但這些產品仍然有局限性。關鍵的限制包括TFBs中陰極材料的薄膜性質和單層電池結構，限制了此類器件中存儲的能量主要用于小容量應用。此外，小面積的外形因素主要使用厚的剛性襯底，在很大程度上限制了所得到的電池的多功能性和VED。

緊湊的電化學能量存儲組件，可集成為電子系統供電，延長設備的使用壽命。然而，目前的TFBs市場需要大規模的技術和制造突破，以滿足更高的體積能量密度（VED）。由于襯底的選擇，大多數使用薄膜技術的商業電池都局限于低容量、低電壓的小眾應用。用于TFBs制造的氧化鋁、硅等常見襯底材料，通常厚、剛性、電絕緣、脆性和成本昂貴，導致低電壓和有限面積的外形因素，限制了其應用。

圖文導讀

具有不同電池結構和材料的TFBs的VED，在三種情況下，鋰金屬作為負極材料，因為它提供了最高的容量和高電池電壓；LiPON作為固態電解質，對不同的電極材料具有優異的穩定性和可循環性；而選擇鈷酸鋰（LiCoO₂）作為正極材料，其具有相當高的電極電位、高容量和良好的循環穩定性。

采用無負極結構，在電池制造過程中不沉積鋰金屬負極，而是在第一次充電周期中原位形成。制造過程中不需要鋰金屬沉積，簡化了制造環境和工藝流程，避免了后續操作中潛在的空氣暴露。需注意，薄膜陰極容量的高利用率需要在沉積期間或沉積后對正極進行高溫退火。

當使用10 μm厚的LiCoO₂時，可產生高達1232 Wh/L的未封裝VED。當SS襯底厚度從10 μm增加到100 μm時，正極利用率在94%左右時，對應的正極發光功率從1163 Wh/L下降到227 Wh/L。此外，利用卷對卷沉積策略和單步圖像化工藝，極大提高了薄基板上的可制造性。該操作在標準潔凈室中進行，濕度控制正常，不使用或產生任何濕化學品，進一步降低生產成本，同時最大限度地減少浪費和環境影響。

圖1.Li金屬薄膜電池示意圖與SS厚度的影響

高效TFB制造的一般程序：沉積后，應用高分辨率的圖形來定義和隔離單個電池，以便后續的電池參數測量和檢查。隨著沉積和退火參數的調整，利用卷對卷工藝生產出高質量的LCO正極。通過聚焦離子束掃描電鏡（FIB/SEM）進行的橫切面檢查顯示，在致密的10 μm厚的LCO正極膜中，觀察到的空洞數量很少。在阻抗檢測后進行了后續工作流程，其中將電池從薄片中分離出來，并經過堆疊過程，包括封裝和金屬化，以形成最終產品。

圖2. ?LCO的制備與表征

根據高通量生產所需的高分辨率圖案化過程，沉積后的電池片是圖案化的，導致每個電池具有確定的尺寸的電隔離。同時，這些電池顯示出統一的尺寸，這是圖案化過程的目標。基于尺寸占用要求，這樣的圖形化過程可以精確地調整最終產品的形狀因素。將單電池單元組裝成堆疊的多層，并聯連接的堆疊電池共用同一對端子進行電化學循環，同時通過層與層之間的絕緣包裝膜相互隔離。由于單個電池基礎單元的尺寸可調，堆疊電池可以根據需要適應各種產品尺寸。

圖3.不同電池的示意圖

基于OCV和阻抗值，單個電池被分類（類似于半導體測試），以預測電池的性能和質量。根據單個電池的典型EIS曲線，顯示了低電池阻抗。當LCO厚度為10 μm時，理論上LCO薄膜正極的最大面容量約為0.69 mAh/cm²。在實際電池中，正極利用率約為80-95%，相當于0.55-0.66 mAh/cm²的面積容量。在150次循環后，容量保持率約為95%。通過多層堆疊，可達到mAh的可達放電容量，且各層并聯且功能齊全。

圖4. 電池性能

文獻信息

Manufacturing Scale-Up of Anodeless Solid-State Lithium Thin-Film Batteries for High Volumetric Energy Density Applications. ACS Energy Lett., 2023,? https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c01839.

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