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Angew：通過(guò)調(diào)節(jié)Na+分布實(shí)現(xiàn)P2型層狀氧化物正極的超低體積變化

大多數(shù)P2型層狀氧化物在高壓充電時(shí)體積變化較大，進(jìn)一步導(dǎo)致結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差。事實(shí)上，高電壓并不是導(dǎo)致不可逆相變的原因。影響結(jié)構(gòu)演化的內(nèi)部因素有兩個(gè)：保留在晶格中的鈉離子的數(shù)量和分布。

華南理工大學(xué)劉軍等人合成了一系列層狀氧化物Na_2/3Mn_xNi_x-1/3C_o4/3-2xO₂ (1/3 ≤ x ≤ 2/3)，并研究了其在充放電過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變。

結(jié)果表明，在充放電過(guò)程中，不同組分具有不同的結(jié)構(gòu)演變，進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)鈉離子在層中的分布是主要因素。通過(guò)控制鈉離子的分布，可以很好地控制相變過(guò)程。

圖1 合成機(jī)理示意圖及合成樣品的特性

作為參考組分，具有均勻分布鈉離子的P2-Na_2/3Mn_1/2Ni_1/6Co_1/3O₂正極在1.5-4.5 V的電壓窗口下循環(huán)，其體積變化低至1.9%。這種低應(yīng)變有利于循環(huán)穩(wěn)定性。目前的工作提供了一種新的有效途徑來(lái)調(diào)節(jié)鈉離子電池有前途的 P2 型層狀陰極的結(jié)構(gòu)演變。

圖2 合成樣品的電化學(xué)性能

Ultralow Volume Change of P2-type Layered Oxide Cathode with Controlled Phase Transition by Regulating Distribution of Na⁺. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202108109

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