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為鋰硫電池開發(fā)具有高電導率和快速動力學以及有效抑制多硫化鋰穿梭效應的硫電極仍然具有挑戰(zhàn)性。為了提高循環(huán)過程中硫的利用率，應該努力促進界面反應并闡明具有內在快速動力學的表面反應機制。

在此，四川大學王澤高研究員、電子科技大學陳遠富教授以及德克薩斯大學奧斯汀分校賀加瑞等人通過密度泛函理論計算深入研究了具有不同相（2H、1T和1T’）的極性MoTe₂，表明1T’-MoTe₂在費米能級附近顯示出集中態(tài)密度（DOS）并具有高電導率。

通過優(yōu)化合成，制備了1T’-MoTe₂量子點修飾的三維石墨烯（MTQ@3DG）來克服上述問題，并在Li-S電池中實現了卓越的性能。

圖1. MTQ@3DG /S的合成策略及表征

由于1T’-MoTe₂量子點的化學吸附和高催化作用，MTQ@3DG/S 在0.2 C下表現出1310.1 mAh g^-1的高可逆放電容量，在600次循環(huán)中每個循環(huán)的容量衰減率為 0.026%。

吸附計算表明，Li₂S₂轉化為Li₂S是限速步驟，其中石墨烯的吉布斯自由能為1.07 eV，1T’-MoTe₂的吉布斯自由能為0.97 eV，揭示了1T’-MoTe₂的重要性。此外，原位拉曼光譜研究證明了在基于MTQ@3DG/S正極的電池循環(huán)過程中LiPS的穿梭效應得到了抑制。

圖2. MTQ@3DG /S電極及軟包電池的電化學性能

Outstanding Catalytic Effects of 1T′-MoTe₂ Quantum Dots@3D Graphene in Shuttle-Free Li-S Batteries, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c03011

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