不穩定的固體電解質界面層(SEI)和枝晶生長導致的低庫侖效率和容量顯著衰減,給鋰金屬電池的實際應用帶來了挑戰。
圖1.?基于OPS的保護層設計
德國亥姆霍茲烏爾姆研究所Stefano Passerini、南昌大學周耐根等提出了一種通過引入八苯基硅倍半氧烷(OPS)并加入少量鋰鹽來調節鋰沉積行為的有效策略。
研究顯示,OPS對鋰具有很高的親和力,其在多個位點吸附鋰離子的能力使其能夠有效捕獲并均勻調節Li+離子通量。
保護層可均勻調節鋰離子通量,并在表面捕獲鋰離子,從而實現無枝晶鋰沉積/剝離。此外,OPS層還起到物理屏障的作用,防止鋰金屬負極與電解液之間發生腐蝕反應。
圖2.?鋰沉積/剝離過程觀察
在用作鋰庫存的25mM OPS溶液中進一步加入1wt%的鋰鹽,可確保電極/電解液界面的穩定性,并促進傳統碳酸酯電解液中的電化學和傳質動力學。
這種保護層有助于采用LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)作為正極、超薄OPS保護鋰箔(20 微米)作為負極的鋰金屬電池獲得穩定且無枝晶的性能。其在1C下循環300次后,容量保持率高達91.4%。
此外,這項工作還將OPS保護鋰負極和NCM811與Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3固體電解質結合起來進行了測試,結果表明其循環能力可延長至300次,平均庫侖效率為99.58%,容量保持率為85.7%。
圖3.?全電池性能
Adaptive Multi-Site Gradient Adsorption of Siloxane-Based Protective Layers Enable High Performance Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Material 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302577
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