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可充電鋰電池由于其高能量密度是下一代有前景的候選儲能設(shè)備，它們的電化學(xué)性能深受電解質(zhì)組合物的影響。

傳統(tǒng)鋰離子電池 (LIB) 中使用的碳酸鹽基電解質(zhì)對元素鋰具有高度腐蝕性，基于甘醇二甲醚的電解質(zhì)通常具有更好的還原穩(wěn)定性，但它們在4 V/Li下會發(fā)生早期氧化，與高壓正極不匹配。最近，氟化溶劑和鹽類對鋰負(fù)極的循環(huán)行為表現(xiàn)出積極影響，但高成本阻礙了它們的應(yīng)用。

在此，中科院蘇州納米所沈炎賓副研究員與加拿大卡爾加里大學(xué)Venkataraman Thangadurai等人報道設(shè)計了一種與元素鋰負(fù)極和富鎳正極兼容的經(jīng)濟(jì)型碳酸鹽-甘醇二甲醚混合電解質(zhì)（CGHE）。

圖1. 沉積的鋰和SEI的表征

使用DFT、NMR和FTIR研究證明了CGHE表現(xiàn)出獨特的溶劑化結(jié)構(gòu)，其中二甘醇二甲醚（G2）主導(dǎo)鋰離子的初級溶劑化殼層。它能使六氟磷酸鹽陰離子完全電離，并與LiNO₃形成接觸離子對。混合電解質(zhì)導(dǎo)致了強大的富含無機物的SEI，同時保持了優(yōu)異的離子電導(dǎo)率，潤濕性和與元素Li的化學(xué)穩(wěn)定性。

因此基于該混合電解質(zhì)的含400%過量鋰負(fù)極的鋰金屬電池在2C下循環(huán)200次后仍提供99.2 mAh g^-1的比容量，幾乎是普通EC/DEC電解質(zhì)（27 mAh g^-1）的四倍。無負(fù)極鋰電池在50次循環(huán)后容量保持率為73%，而使用典型碳酸鹽電解質(zhì)的無負(fù)極電池最終在45次循環(huán)內(nèi)失效。

圖2. 基于該混合電解質(zhì)的無負(fù)極鋰金屬電池的電化學(xué)性能

Rational design of a carbonate-glyme hybrid electrolyte for practical anode-free lithium metal batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.043

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