目前鋰金屬負極的應用受到鋰枝晶不受控制的生長的阻礙,而電解質的傳質特性在枝晶的形成中起著重要作用。在空間電荷模型中,t+表示Li遷移數,更高的t+對抑制鋰枝晶非常有效。在此,山東大學胡成教授等人研究了具有高Li +遷移數(t+)的改性隔膜對鋰金屬負極結構和電化學性能的影響,在高達5 mA cm-2的電流密度和20 mAh cm-2的面積容量下實現了穩定且無枝晶的電鍍/剝離循環。在高t+環境下生長的均勻且類似巖石的鋰顆粒具有明確的織構,在5 mAh cm-2的低面積容量下,外延生長發生在鋰襯底的{100}織構上,均勻的鋰電鍍加強了這種優選取向。圖1. 在壓縮應力下沉積的鋰晶粒的變形以及<111>纖維織構的形成的示意圖將面積容量增加到20 mAh cm-2,由于空間電荷減少和Li+的較低傳輸限制有利于緊密堆積的{110}平面的暴露,織構從{100}變為 {110}。鍍層中也存在壓縮誘導的<111>纖維織構,其含量隨著鍍層容量的增加而增加。為了證明改性隔膜在實際電池中的應用潛力,作者組裝了軟包Li-S電池,且實現了934 mAh g-1的高初始比容量,并且在100次循環后該值保持為816 mAh g-1。這項研究為探索新的高t+環境和開發用于高能量密度鋰金屬負極的外延襯底提供了基本的理解。圖2. 基于該隔膜的Li-S軟包電池的電化學性能Dendrite-Free Li Metal Anodes and the Formation of Plating Textures with a High Transference Number Modified Separator, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202101881