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在人工光合作用中，串聯催化已成為一種有吸引力的方法，即通過不同位點的連續步驟促進CO₂還原為高價值的多碳（C₂₊）產物。基于此，同濟大學陳作鋒教授和上海電力大學李和興教授等人報道了一種Cu單原子（Cu SAs）在In₂O₃上的配位的串聯光催化劑（In₂O₃/Cu-O₃），其軌道雜化，用于在純水中產生的化學測量O₂的CO₂到C₂的有效轉化。在不添加任何犧牲劑和光敏劑的情況下，In₂O₃/Cu-O₃在可見光照射下的乙醇收率為20.7 μmol g^?1 h^?1，選擇性為85.8%。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了In₂O₃/Cu-O₃的活性位點和串聯機理，并闡明了軌道雜化相互作用與CO₂RR制C₂產物的關系。作者利用Cu SAs構建了三種不同構型的結構模型，其中Cu分別與In₂O₃的2、3或4個氧原子鍵合，分別模擬了2-、3-或4-配位的Cu SAs。

差電荷密度（DCD）和Bader電荷分析顯示，0.6596 e^?直接從In₂O₃/Cu-O₃中的鄰近原子轉移到Cu SAs，導致Cu位點的電子顯著積累，In位點的電子大量耗盡。Cu-O-In單元的不對稱電子分布導致Cu原子周圍的缺電子環境，強烈吸引CO₂的孤對電子，有利于CO₂的吸附。

作者將涉及12個質子-電子轉移的整個CO₂制乙醇反應分為三個獨立但相互關聯的部分：*CO的形成；C-C耦合；隨后的質子-電子轉移過程以產生乙醇。In₂O₃/Cu-O₃具有兩個CO₂還原催化中心：Cu SAs-free In₂O₃域和Cu-O-In單元域。

CO的增強吸附對于實現對C₂產物的高選擇性很重要，因為*CO的高覆蓋對于后續的C-C偶聯反應至關重要。*CO在In₂O₃/Cu-O₃和In₂O₃上的吉布斯自由能值表明，Cu SAs-free In₂O₃域和Cu-O-In單元域都有利于富集*CO覆蓋，并有可能使*CO從In₂O₃向Cu SAs遷移。

Electronic modulation of a single-atom-based tandem catalyst boosts CO₂ photoreduction to ethanol. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE02643D.

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陳作鋒/李和興EES：單原子串聯催化劑助力CO2光還原為乙醇

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