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設計高效的催化劑并了解陽極親核試劑電氧化的潛在機制對于電化學驅動技術的發展至關重要。在這里，華東理工大學李春忠和江宏亮等開發了一種異質結構的硼化鎳/鎳催化劑，以使甲醇電氧化成甲酸鹽，法拉第效率接近 100%。應用操作電化學阻抗譜和原位拉曼光譜來了解甲醇濃度對甲醇氧化反應的影響。高濃度的甲醇抑制電催化劑向高價電氧化產物的相變，并且在電催化劑上形成的親電氧物質（O*或OH*）被認為是催化活性物質。使用密度泛函理論計算進行的額外機理研究表明，決定電位的步驟，即*CH₂O的形成，最有利地發生在硼化鎳/鎳異質結構上，而不是硼化鎳和鎳上。這些結果對于研究其他基于親核試劑的電氧化反應和有機電合成方法具有很大的指導意義。

上面討論了MOR的催化活性物質，但硼化鎳/鎳異質結構比純硼化鎳和純鎳具有更高活性的原因仍然知之甚少。因此，進一步進行了DFT計算。基于上述催化活性物質的討論，構建了吸附OH的催化劑表面。在有限應變理論的基礎上，構建了最匹配的Ni₃B(001)/Ni(111)界面，展示了硼化鎳/鎳的異質結構。此外，還對其他表面進行了DFT計算，補充圖24描述了用于在不同表面上氧化MeOH的有利吸附中間體的DFT優化結構。差分電荷密度圖（圖 6c）和巴德電荷分析（補充表5）發現電子在硼化鎳/鎳界面中從Ni轉移到Ni₃B，這可以促進隨后的氧化反應。各種表面上 MOR過程的吉布斯自由能分布如圖 6d和補充圖 25 所示。

可以看出，MOR的電位決定步驟都是由*CH₃O?→?*CH₂O?+過程貢獻的H^+?+?e^?在Ni₃B(001)/Ni(111)異質結構、Ni₃B(221)/Ni(111)異質結構、Ni₃B和Ni的四個表面上。有趣的是，Ni₃B(001)/Ni(111) 異質結構的最低吉布斯能壘為0.57?eV，而 Ni₃B和Ni分別為0.74和0.70?eV，這表明MOR最容易在Ni₃B/Ni表面上發生。HCOOH生成的ΔG為-0.19?eV，遠低于進一步氧化為*COOH中間體的ΔG（-0.01?eV），表明MOR在Ni₃B/Ni異質結構上的最終產物是甲酸而不是CO₂。這也與原位ATR-SEIRAS結果一致。此外，生成的甲酸在堿性介質中很容易以甲酸鹽的形式存在，自發性難以被進一步氧化。還計算了*CH₂O中間體在 Ni₃B(001)/Ni(111)異質結構、Ni₃B和Ni結構上的吸附行為的部分態密度(PDOS)。如圖 6e 所示，Ni₃B/Ni異質結構、Ni₃B和Ni的d帶中心分別為-1.22、-1.26和 -1.34?eV。顯然，Ni₃B/Ni異質結構的值最接近于費米能級，這賦予了*CH₂O最強的吸附能力。因此，它可以有效地促進關鍵中間體的結合，降低相關的能壘。硼化鎳/鎳異質結構對甲醇氧化表現出比硼化鎳和鎳更好的活性。

Yanbin Qi, Yue Zhang, Li Yang, Yuhan Zhao, Yihua Zhu, Hongliang Jiang & Chunzhong Li. Insights into the activity of nickel boride/nickel heterostructures for efficient methanol electrooxidation. Nature Communications, 2022

https://www.nature.com/articles/s41467-022-32443-5

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?李春忠/江宏亮Nature子刊：NiB/Ni異質結實現甲醇高效電催化氧化

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