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馬丁/劉洪陽ACS Catalysis: ND@G上完全暴露的Pt簇，實現高效低溫CO氧化

對多相催化劑中活性位點的基本了解對于開發有效的催化劑極為重要。然而，由于其結構復雜，包括尺寸和特定的原子構型，很難識別其催化活性位點。

基于此，北京大學馬丁和中科院金屬研究所劉洪陽等通過改變Pt含量和合成方法在原子水平上實現了對Pt種類的調控，以生成Pt單原子(Pt₁)、完全暴露的Pt簇(Pt_n)和負載在納米金剛石上的Pt納米顆粒(Pt_p)/石墨烯(ND@G)，以研究納米碳負載的Pt催化劑在低溫CO氧化中的活性位點結構。

ND@G納米碳具有核殼結構，納米金剛石核被幾層富含缺陷的石墨烯殼覆蓋，其作為一種新型基材在強力錨定金屬方面起著至關重要的作用。通過改變Pt負載量，可以很好地控制Pt配置以產生不同的Pt種類：孤立的單個原子、完全暴露的簇和納米顆粒。CO氧化性能測試結果表明，0.5 wt % Pt_n/ND@G在30 °C時的TOF為125.3 mol_CO mol_Pt^-1 h^-1；在相同的Pt負載量下，0.5 wt % Pt/SiO₂與Pt NPs在低溫下沒有表現出CO氧化性能，這意味著ND@G雜化載體可能與Pt簇具有強相互作用。

完全暴露的Pt簇(0.5 wt % Pt_n / ND@G)在惰性納米碳載體上作為活性物種表現出優異的低溫CO氧化活性和低活化勢壘，這歸因于其接近100%的Pt分散和擁有多個活性位點。實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，在完全暴露的Pt簇上，較弱的CO吸附、增強的O₂解離吸附(與Pt納米顆粒相比)和更有利的鄰近反應物吸附位點(與Pt單原子相比)導致0.5 wt% Pt_n / ND@G在極低溫下能夠高效催化CO氧化。

Fully Exposed Platinum Clusters on a Nanodiamond/Graphene Hybrid for Efficient Low-Temperature CO Oxidation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02769

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