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港理工/北航JACS:近100%選擇性!Hg-CoTPP/NG在高電流密度下超穩定的CO2電還原為CO

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電化學二氧化碳還原反應(CO2RR)具有高法拉第效率(FE)和在高電流密度下的高穩定性,但由于其電化學穩定性差和與析氫反應(HER)的競爭而具有挑戰性。基于此,香港理工大學黃維揚(Wai Keung Wong)教授和Linli Xu、北京航空航天大學朱英副教授(共同通訊作者)等人報道了在密度泛函理論(DFT)計算的指導下,他們設計了一系列新型金屬卟啉連接的汞化石墨炔(Hg-MTPP)作為CO2RR的電催化劑(即Hg-CoTPP),因為Hg-MTPP誘導了高HER過電位。

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值得注意的是,Hg-CoTPP在H-型電池中合成并在-0.76 V vs. RHE下產生了95.6%的最大CO法拉第效率(FE)。由于對HER的極大抑制,即使在-1.26 V vs. RHE下也具有91.2%的CO FE。當在流動電池中,Hg-CoTPP與N摻雜石墨烯(Hg-CoTPP/NG)能夠在1.2 A cm-2的電流密度下實現接近100%的高CO FE,特別是在電流密度約為420 mA cm-2下突破性的超過360 h的穩定性。

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進一步的實驗和計算結果表明,Hg-CoTPP的汞化石墨炔帶來了較高的HER過電位,并調節了金屬中心的d-帶電子態,使d-帶中心更接近費米能級,從而增強了Hg-CoTPP上的*COOH中間體成鍵。NG的引入可以縮短Co-N配位鍵,從而增強電子向金屬中心的轉移,進而而降低*COOH的能壘。該研究結果表明,Hg-MTPP可以作為一類新的二維(2D)材料,并為在商業應用中的高效CO2RR電催化劑提供了新設計理念。

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Metalloporphyrin-Linked Mercurated Graphynes for Ultrastable CO2 Electroreduction to CO with Nearly 100% Selectivity at a Current Density of 1.2 A cm-2. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c05059.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c05059.

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