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湖大譚勇文?Nano Letters：表面鈷合金策略起大作用，實(shí)現(xiàn)納米多孔1T ReSe2與TM可擴(kuò)展原位摻雜

二維過渡金屬二硫?qū)倩?TMD)已廣泛用于生產(chǎn)(光)電子產(chǎn)品，催化和儲能裝置，摻雜二維TMD是調(diào)控其固有物理化學(xué)性質(zhì)以最大限度提高二維TMD性能的最有效的方法之一。但是，后摻雜生長通常只引入有限的金屬原子，并且易于形成具有各種化學(xué)成分的分離相，這可能是由于金屬原子的溶解度和穩(wěn)定性限制造成的。此外，因?yàn)閾]發(fā)性源沿著相同的擴(kuò)散路徑不均勻地升華，摻雜2D材料的CVD生長通常缺乏對摻雜劑空間分布的控制。因此，開發(fā)一種可擴(kuò)展且高度可控的摻雜方法對于合成具有均勻摻雜劑分布的二維材料具有重要意義。

基于此，湖南大學(xué)譚勇文課題組報告了一種簡便且通用的合成方法，通過表面合金生長實(shí)現(xiàn)厘米級納米多孔ReSe₂薄膜與過渡金屬原子(TM)的可擴(kuò)展原位摻雜。

研究人員成功制備了具有3D互連通路、豐富的1T”相和豐富的晶格缺陷的高TM摻雜ReSe₂，使得探索其固有的涉及氣體的非均相電催化成為可能。作為概念驗(yàn)證應(yīng)用，NP Ru-ReSe₂催化劑可用作析氫反應(yīng)(HER)的催化劑。

具體而言，NP Ru-ReSe₂催化劑的電催化HER性能顯著提高，在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為149 mV，Tafel斜率為73 mV dec^-1，明顯低于NP ReSe₂催化劑(分別為187 mV和99 mV dec^-1)，并且其性能與其他報道的高性能TMDs電催化劑相當(dāng)甚至更好。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，TM和Re原子自發(fā)擴(kuò)散到納米多孔金層表面形成TM-Re-Au表面合金，用于后續(xù)構(gòu)建穩(wěn)定的TM摻雜ReSe₂。與其他依賴金屬原子直接取代導(dǎo)致簇或分離相的摻雜方法不同，該項(xiàng)工作的摻雜策略在生長路徑期間保留了表面合金的擴(kuò)散對，從而在大面積上實(shí)現(xiàn)了均勻的摻雜劑分布。

更重要的是，原子尺度表征表明摻雜劑的協(xié)同作用和彎曲韌帶引起的彎曲應(yīng)變導(dǎo)致ReSe₂的結(jié)構(gòu)相轉(zhuǎn)變?yōu)?T”相。總的來說，表面合金擴(kuò)散策略將為二維材料的可擴(kuò)展、高度可控、均勻摻雜開辟一條新途徑，也有助于未來探索其相相關(guān)特性和應(yīng)用。

Scalable-doped Nanoporous 1T″ ReSe₂ via a General Surface Co-Alloy Strategy. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01837

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