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過渡金屬氧化物材料進行與氧相關電化學反應的效率，通常由金屬-氧雜化控制。近年來，過渡金屬氧化物中獨特的磁交換相互作用被提出，以促進電化學反應中的電荷轉移和降低激活勢壘。這種自旋/磁性相關效應為設計氧化物電催化劑提供了一個新的平臺，但它們與經典金屬-氧雜化理論的聯系還是一個未決的問題。

基于此，天津大學凌濤教授和劉輝教授等人報道了以Mn_xV_yO_z家族為平臺，發現鐵磁（FM）有序與錳氧化物的強錳（Mn）-氧（O）雜化密切相關，從而顯著提高氧還原反應（ORR）活性。結果表明，Mn-O雜交程度高的FM-Mn₂V₂O₇獲得了創紀錄的高ORR活性。

為進一步研究磁效應對反應熱力學的影響，作者構建了FM和AFM有序的Mn₂V₂O₇，并在Mn₂V₂O₇表面合理地暴露了Mn³⁺位點。作者計算了FM-和AFM-Mn₂V₂O₇的Mn位點上的ORR自由能圖，AFM-Mn₂V₂O₇的限電位步驟是將吸附的O₂轉化為*OOH的第一個反應步驟，而氧中間體與FM-Mn₂V₂O₇結合更強，促進*OOH的形成，限制電位步驟轉移為*OH的解吸。

注意三元態O₂向*OOH中間體（O₂ → *OOH）的轉化通常被認為是ORR對氧化物材料的主要限制。更強的Mn-O雜化和FM排序有望穩定*OOH，從而增加O₂ → *OOH的驅動力。

與AFM-Mn₂V₂O₇相比，FM-Mn₂V₂O₇的Mn-O雜化率提高了約30%；與AFM-Mn₂V₂O₇相比，O₂ → ?OOH在FM-Mn₂V₂O₇上的能量消耗降低了~0.1 eV，表明FM有序的強Mn-O雜化促進了*OOH的形成，并極大提高了FM-Mn₂V₂O₇上各Mn活性位點的固有活性。計算結果表明，具有強Mn-O雜化的FM排序在優化磁性過渡金屬氧化物的反應熱力學中的關鍵作用。

Ferromagnetic ordering correlated strong metal-oxygen hybridization for superior oxygen reduction reaction activity. PNAS, 2023, DOI: 10.1073/pnas.2307901120.

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凌濤/劉輝PNAS：創紀錄活性！FM-Mn2V2O7助力ORR

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