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張凱/王海花等ACS Nano: 兩相轉變誘導的無定形金屬磷化物實現快速可逆的堿金屬離子存儲

金屬磷化物由于其高理論容量和電子電導率而成為堿金屬離子電池有前景的負極材料之一。然而，它們在客體離子的重復插入/提取過程中遭受巨大的體積膨脹和元素偏析，導致結構惡化和容量快速衰減。

在此，南開大學張凱研究員、韓國高麗大學Yong-Mook Kang以及陜西科技大學王海花教授等人基于來自兩種結晶對應物的元素組成調控，通過兩相中間體策略構建了無定形Sn_0.5Ge_0.5P₃并應用于堿金屬離子電池。

與結晶P基化合物不同，Sn_0.5Ge_0.5P₃的非晶結構有效地將循環過程中的體積變化從300%以上降低到 225%。短程陽離子和陰離子的有序分布確保了循環過程中每種元素的均勻分布，從而有助于持久的循環穩定性。此外，非晶材料的長程無序結構縮短了離子傳輸距離，有利于擴散動力學。

圖1. 樣品的鈉存儲電化學性能

受益于上述效果，在0.1 A g^-1下循環100次，無定形Sn_0.5Ge_0.5P₃仍提供1132 mAh g^-1的高鈉存儲容量。即使在2和10 A g^-1的高電流密度下，其容量仍分別達到666 和321 mAh g^-1。

作為儲鋰負極，Sn_0.5Ge_0.5P₃相比其結晶對應物同樣也表現出更好的循環穩定性和倍率性能。值得注意的是，兩相轉變策略普遍適用于獲得其他非晶金屬磷化物，如GeP₂。這項工作為構建用于堿金屬離子電池的高性能非晶負極材料提供了參考。

圖2. 循環過程中結晶富Ge/富Sn相和非晶態Sn_0.5Ge_0.5P₃的結構演變示意圖

Two-Phase Transition Induced Amorphous Metal Phosphides Enabling Rapid, Reversible Alkali-Metal Ion Storage, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04041

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