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自鋰離子電池（LIBs）問世以來，能量密度增加了兩倍，這主要歸功于電極容量的增加。現在，由于電解液的穩定性限制，過渡金屬氧化物正極的容量正在接近極限。為進一步提高LIBs的能量密度，最有前景的策略是提高主流正極的截止電壓或探索新型高容量和高壓正極材料，以及采用Si/Si-C或鋰金屬代替石墨負極。

然而，商業碳酸乙烯酯(EC)基電解液的陽極穩定性相對較低，約為4.3 V vs. Li⁺/Li，無法承受高壓正極。限制鋰電池電化學性能的瓶頸已經轉向適合下一代正極和Si/Si-C或鋰金屬負極的新型電解液組合物，因為電解液的抗氧化性和原位形成的正極電解質界面CEI）層和負極上的固體電解質界面(SEI)層嚴格控制著這些高壓鋰電池的電化學性能。

馬里蘭大學王春生、浙江大學范修林等人對新型高壓電解液系統的最新進展、基本機理、科學挑戰和設計策略進行了全面深入的綜述，特別關注電解液的穩定性問題、電解液與電極之間的兼容性、相互作用和反應機理。最后，提出了與有效SEI/CEI層相關的高壓電解液的新見解、有前景的方向和潛在解決方案，以激發革命性的下一代高壓鋰電池化學。

圖1 可逆電池化學發展史

除了基本功能外，為高壓和高能量電池設計的新型電解液應遵循以下兩個關鍵原則：1）原位形成的SEI 應具有與高容量負極的最高界面能，這可以最大限度地減少鋰化/脫鋰循環過程中的SEI 損傷；2）原位形成的SEI/CEI應具有最低的電子電導率，這可以最大限度地減少電解液和電極之間的副反應。

圖2 高壓電池中不同電解液的電化學穩定性和電化學性能

此外，作者認為未來研究的關鍵課題主要包括：

1）為縮短合適電解液的開發周期，大數據庫或AI是可能的解決方案之一；

2）需要事后、原位等分析手段來探測電解液和電極之間的界面反應，并耦合半電池和全電池的電化學性能；

3）下一代電解液的開發應考慮一些環境和安全問題；

4）開發具有可自我修復原位形成鈍化層的電解液/質，以保證優異的電化學性能；

5）電動汽車電池中的新型電解液應具有更高的安全性、更寬的工作溫度和電壓范圍以及更好的倍率性能。

圖3 LCO正極和18650電池在電解液LiFSI-TEP + FEC-LiBOB中的電化學性能

High-voltage liquid electrolytes for Li batteries: progress and perspectives. Chemical Society Reviews 2021. DOI: 10.1039/d1cs00450f

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王春生/范修林Chem. Soc. Rev.：鋰電池高壓電解液：進展與展望

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