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中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)江海龍和焦龍等人報(bào)道開(kāi)發(fā)一種后金屬鹵化物改性 (PMHM) 策略，在金屬有機(jī)骨架衍生的氮摻雜碳上構(gòu)建具有軸向配位鹵素原子的 Ni-N₄ 位點(diǎn)，即為 Ni₁-N-C (X) (X = Cl、Br 和 I)。具有明顯電負(fù)性的軸向鹵素原子可以打破平面Ni-N₄位點(diǎn)的對(duì)稱電荷分布，并調(diào)節(jié)Ni₁-N-C（X）（X =Cl，Br和I）中心Ni原子的電子態(tài)。配位最具負(fù)電性的 Cl 原子的 Ni₁-N-C (Cl) 催化劑在電催化 CO₂ 還原中表現(xiàn)出高達(dá) 94.7% 的 CO 法拉第效率，優(yōu)于 Ni₁-N-C (Br) 和 Ni₁-N-C (I) 催化劑。

DFT計(jì)算揭示軸向配位環(huán)境對(duì)Ni 單原子 CO₂RR 性能的影響。電荷密度差顯示從 Ni 轉(zhuǎn)移到軸向 Cl 的電子多于 Br 和 I，不同電負(fù)性的鹵素原子引起的中心Ni原子電子離域程度不同也會(huì)影響反應(yīng)能壘。為此，計(jì)算CO₂還原為 CO 的自由能變化 (ΔG)。通常，*COOH 的形成被認(rèn)為是CO₂RR限速步驟。Ni₁-N-C (Cl) 上 *COOH 形成的 ΔG為 1.78 eV，小于 Ni₁-N-C (Br) (1.86 eV) 和 Ni₁-N-C (I) (1.90 eV) 上的 ΔG，證實(shí)Ni₁-N-C (Cl) 催化 CO₂RR 的最低能壘。

電子局域函數(shù) (ELF) 圖像顯示 Ni₁-N-C (Cl) 中的單原子 Ni 與 *COOH 中間體之間的電子局域度很高，而單原子 Ni 和 *CO 之間的局域電子很少，表明Ni₁-N-C (Cl) 與 *COOH間的強(qiáng)相互作用以及與 *CO 的弱相互作用。此外，Ni₁-N-C (Cl) 中中心 Ni 原子與吸附的*COOH之間具有最短距離以及最大的最大的*COOH 吸附能，進(jìn)一步證明 Ni₁-N-C (Cl)優(yōu)異的CO₂RR 的性能。

Jia-Xin Peng, Weijie Yang et al. Axial coordination regulation of MOF-based single-atom Ni catalysts by halogen atoms for enhanced CO2 electroreduction. Nano Research. 2022

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4467-3

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/01/b24e6d78e7/

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中科大江海龍/焦龍Nano Research: 軸向鹵原子配位的單原子Ni優(yōu)化CO?電還原性能

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