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西安理工李喜飛/秦戩AM: 具有半共格相界的可控異質(zhì)結(jié)促進(jìn)CoSe2/FeSe2的鉀存儲(chǔ)

異質(zhì)結(jié)構(gòu)構(gòu)建是增強(qiáng)過(guò)渡金屬硒化物儲(chǔ)鉀的有效方法，自發(fā)形成的內(nèi)部電場(chǎng)極大地促進(jìn)了電荷傳輸并顯著降低了活化能。盡管如此，基于能級(jí)梯度和晶格匹配度的界面區(qū)域的完善仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

在此，西安理工大學(xué)李喜飛教授、秦戩副教授等人合成了同時(shí)具有豐富的空位和半共格相界的超細(xì)CoSe₂-FeSe₂異質(zhì)結(jié)，此外，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)還具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和豐富的活性中心。

其主要貢獻(xiàn)歸因于以下幾個(gè)方面：

i) 具有豐富缺陷的獨(dú)特結(jié)構(gòu)提供了豐富的活性位點(diǎn)縮短了K⁺的傳輸路徑并加速了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)；

ii) 感應(yīng)內(nèi)建電場(chǎng)加速了電子/離子擴(kuò)散，有效降低了電子轉(zhuǎn)移的激活勢(shì)壘；

iii) 對(duì)于異質(zhì)界面，最小的晶格失配增強(qiáng)了CoSe₂和FeSe2@C之間的相互作用。

圖1. DFT計(jì)算及CoSe₂/FeSe₂@C的合成示意圖

當(dāng)用作鉀離子電池 (PIB) 的負(fù)極時(shí)，CoSe₂–FeSe₂@C復(fù)合材料在100 mA g^-1時(shí)可提供401.1 mAh g^-1的可逆容量，甚至在2 A g^-1時(shí)仍保持為275 mAh g^-1。

理論計(jì)算還表明可控的CoSe₂-FeSe₂異質(zhì)結(jié)可以顯著促進(jìn)鉀離子擴(kuò)散。考慮到異質(zhì)結(jié)的面對(duì)面接觸結(jié)構(gòu)和協(xié)同效應(yīng)，這項(xiàng)研究有望對(duì)下一代充電電池的儲(chǔ)能提供重要的參考價(jià)值。

圖2. 基于CoSe₂-FeSe₂@C的鉀離子電池的電化學(xué)性能

Controllable Heterojunctions with a Semicoherent Phase Boundary Boosting the Potassium Storage of CoSe₂/FeSe₂, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102471

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