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鄭洪河/黃云輝AM:電解液設計實現具有定制電極-電解質界面的高安全性和高性能硅負極

鄭洪河/黃云輝AM:電解液設計實現具有定制電極-電解質界面的高安全性和高性能硅負極
硅(Si)負極因具有高理論容量(4200 mAh g-1)、合適的工作電壓(< 0.4 V vs Li/Li+)和地球豐度方面有利于在鋰離子電池中的應用。然而,隨著循環會出現Si顆粒的大體積變化,引發固體電解質界面(SEI)的不斷破裂/重新形成,從而導致快速的容量快速下降。
蘇州大學鄭洪河、同濟大學黃云輝等人證明使用具有氟代碳酸乙烯酯(FEC)和草酸基二氟硼酸鋰(LiDFOB)雙添加劑的不可燃醚基電解液(LiFSI-DME/HFE)可以實現Si負極的優異循環性能。
鄭洪河/黃云輝AM:電解液設計實現具有定制電極-電解質界面的高安全性和高性能硅負極
通過形成富含氟(F)和硼(B)物質的高模量SEI,Si/Li電池的初始庫侖效率高達 90.2%,同時每次循環的容量衰減率僅為0.0615% (200次循環后的放電容量為 2041.9 mAh g-1)。
未改性Si負極與商用LiFePO4(≈13.92 mg cm-2)和 LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2(≈17.9 mg cm-2)正極配對的全電池在該電解液中進一步顯示使用壽命分別延長至150和60次循環,這證明通過薄且富含F、B的正極電解質界面實現了優異的正極兼容性。這項工作為通過Si/電解質界面調節開發高性能硅基電池提供了一種易于擴展的方法。
鄭洪河/黃云輝AM:電解液設計實現具有定制電極-電解質界面的高安全性和高性能硅負極
圖1 所設計電解液的可燃性和溶劑化結構表征
鄭洪河/黃云輝AM:電解液設計實現具有定制電極-電解質界面的高安全性和高性能硅負極
圖2 Si/Li半電池的室溫和高溫電化學性能
Electrolyte Design Enabling a High-Safety and High-Performance Si Anode with a Tailored Electrode–Electrolyte Interphase. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202103178

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