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南大Nano Research：F摻雜穩定Fe-N-C催化劑Fe3?位點用于提升CO? 還原

南京大學胡征，楊立軍和吳強等人報道構建F 摻雜的 Fe-N-C 單位點催化劑(SSCs) ，F的吸電子特性可以穩定 Fe³⁺ 位點。F摻雜導致FE_CO-電位曲線從Fe-N-C的“火山型”(?0.4 V時最大值88.2%)轉變為Fe-FN-C的“高平臺”轉變(?0.40 V~-0.60 V寬電位窗口內大于88.5%)。電流密度J_CO從Fe-N-C催化的3.24 mA·cm^?2提升到Fe-FN-C催化的11.23 mA·cm^?2。

DFT計算模擬F摻雜對催化性能改善的作用。構建七個具有或不具有 F 摻雜的面內和邊緣 Fe-N₄ 模型，包括平面承載的 Fe-N₄（FeN₄-平面）、邊緣承載的 FeN₄（FeN₄-zigzag和 FeN₄-armchair）和相應的 F 摻雜的（F1-FeN₄-平面和 F2-FeN₄-平面；F3 -FeN₄-zigzag和 F3-FeN₄– armchair）。DFT計算發現，所有模型的CO₂RR到CO和競爭HER的限速步驟是*CO脫附和*H吸附/脫附。

與FeN₄-平面相比，邊緣承載的 FeN₄-zigzag 和 FeN₄-armchair模型具有較低的 *CO 脫附自由能 (ΔG(*CO)) 以及較高的 *H 吸附/脫附自由能 (ΔG(*H)) -托管 FeN₄ 平面模型，表明邊緣缺陷對提高 CO₂RR 到 CO 和抑制競爭 HER 的重要作用。重要的是，F摻雜后，邊緣承載的F3-FeN₄-zigzag和F3-FeN₄-armchair比相應的未摻雜FeN₄-zigzag和FeN₄-armchair具有更低的ΔG(*CO)和更高的ΔG(*H)。

此外，與相應的未摻雜的平面FeN₄相比，平面承載的 F1-FeN₄ 平面和 F2-FeN₄ 平面同樣具有更低的 ΔG(*CO) 和更高的 ΔG(*H)。以上結果表明F 摻雜可以促進 CO₂RR 轉化為 CO 并抑制競爭性 HER。其中，F3-FeN₄-zigzag表現出最低的 ΔG(*CO) 和相當高的 ΔG(*H)。因此是最活躍的 Fe-N₄ 位點，可加速限速步驟 *CO 解吸以增強 CO₂RR 和屏蔽電解質中的H⁺用于抑制競爭性 HER。綜上，吸電子 F 摻雜降低ΔG(*CO) 以增強 CO₂RR生成CO 并提高 ΔG(*H) 以抑制競爭 HER。

Yiqun Chen, Guochang Li al. Boosting faradaic efficiency of CO2 electroreduction to CO for Fe-NC single-site catalysts by stabilizing Fe3+ sites via F-doping. Nano Research. 2022

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4441-0

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