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馮新亮/孫瀚君Angew.: 競爭吸附：SnO2降低OHad對Ru單原子位點的中毒效應以實現高效析氫

堿性條件下的電化學析氫反應(HER)被認為是不依賴傳統化石燃料生產可持續綠色氫能的經濟和高效的途徑。為了克服堿性HER過程中緩慢的動力學問題，大多數報道的堿性HER催化劑主要關注優化水的解離能和吸附能，但對吸附羥基(OH_ad)對活性位點的影響關注較少。活性位點與OH_ad之間的強結合能抑制了Volmer反應中OH_ad的轉移過程，限制了其HER的整體活性。因此，合理設計HER電催化劑以緩解活性位點與OH_ad之間的強吸附至關重要。

近日，德累斯頓工業大學馮新亮和南京師范大學孫瀚君等在碳載體上合成了摻雜Ru單原子的氧化錫納米顆粒(Ru SAs-SnO₂/C)，作為一種新型電催化劑來調節Ru和OH_ad之間的強相互作用。

在這項工作中，研究人員首次嘗試引入氧化錫(一種嗜氧物質，具有良好的吸附能力)，通過Ru和氧化錫之間對OH_ad的競爭性吸附來緩解Ru位點上的OH_ad中毒。實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，由于OH_ad優先吸附在氧化錫上，OH_ad轉移過程(OH_ad+ e^– ?OH^–，Vomer反應的關鍵步驟)有效地促進了Ru活性位點的再生。

因此，在1.0 M KOH溶液中，制備的Ru SAs-SnO₂/C催化劑在10 mA cm^-2電流密度下具有10 mV的低過電位，Tafel斜率為25 mV dec^-1，100 mV過電位下的周轉頻率(TOF)為5.44 H₂ s^-1，遠低于商業Pt/C催化劑(21 mV@10 mA cm^-2，32 mV dec^-1，0.74 H₂ s^-1)。

此外，Ru SAs-SnO₂/C在25 mV下的質量活性約為Pt/C的8.2倍，說明貴金屬的利用率較高。更重要的是，本文所描述的競爭吸附策略來調節中間體在活性位點上的吸附強度，也可以用于探索其他催化反應，如CO₂還原和N₂還原。

Competitive Adsorption: Reducing the Poisoning Effect of Adsorbed Hydroxyl on Ru Single-Atom Site with SnO₂ for Efficient Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202209486

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