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浙農(nóng)林大Nano Research:FeMn-OH-BC活化過(guò)氧單硫酸鹽高效降解四環(huán)素

浙農(nóng)林大Nano Research:FeMn-OH-BC活化過(guò)氧單硫酸鹽高效降解四環(huán)素
基于生物炭(Biochar, BC)的過(guò)渡金屬催化劑已被確定為用于產(chǎn)生用于降解有機(jī)污染物的自由基的優(yōu)良過(guò)氧單硫酸鹽(peroxymonosulfate, PMS)活化劑。然而,由于自由基與共存陰離子之間的副反應(yīng),自由基主導(dǎo)的PMS活化途徑嚴(yán)重限制了它們?cè)趶U水中有機(jī)污染物降解中的實(shí)際應(yīng)用。
基于此,浙江農(nóng)林大學(xué)余兵教授和方曉波副教授等人報(bào)道了一種雙金屬Fe/Mn負(fù)載的富羥基生物炭(FeMn-OH-BC),以通過(guò)非自由基主導(dǎo)的途徑激活PMS。
浙農(nóng)林大Nano Research:FeMn-OH-BC活化過(guò)氧單硫酸鹽高效降解四環(huán)素
實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn),所制備的FeMn-OH-BC在pH=5至9的條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的四環(huán)素降解催化活性,在40 min內(nèi)去除了約85.0%的四環(huán)素。作者研究了各種陰離子(HCO3、NO3和H2PO4)影響的實(shí)驗(yàn)表明,抑制作用可以忽略不計(jì),這表明基于FeMn-OH-BC的PMS活化主要由非自由基途徑控制。
浙農(nóng)林大Nano Research:FeMn-OH-BC活化過(guò)氧單硫酸鹽高效降解四環(huán)素
通過(guò)電子順磁共振測(cè)量和猝滅測(cè)試提供了直接證據(jù),證實(shí)1O2是基于FeMn-OH-BC的PMS活化產(chǎn)生的主要活性氧物種。密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步表明,F(xiàn)eMn-OH-BC中的FeMn-OH位點(diǎn)是PMS活化的主要活性位點(diǎn),與OH-BC位點(diǎn)相比,其對(duì)PMS具有更高的吸附能和更強(qiáng)的氧化活性。該工作為基于BC過(guò)渡金屬催化劑通過(guò)非自由基途徑驅(qū)動(dòng)PMS活化提供了一條新途徑。
浙農(nóng)林大Nano Research:FeMn-OH-BC活化過(guò)氧單硫酸鹽高效降解四環(huán)素
Nonradical-dominated peroxymonosulfate activation through bimetallic Fe/Mn-loaded hydroxyl-rich biochar for efficient degradation of tetracycline. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4640-8.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4640-8.

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