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楊程凱/于巖/王騫AFM：三元電解液增強鋅離子電池的界面電化學(xué)和溫度耐受性

鋅離子電池（ZIBs）的實際應(yīng)用面臨著一些挑戰(zhàn)，特別是在寬溫度范圍內(nèi)電解液的差可逆性和水的反應(yīng)性。

圖1.?電解液設(shè)計和表征

福州大學(xué)楊程凱、于巖、太原理工大學(xué)王騫等以四氫糠醇(THFA)、H₂O和Zn(OTf)₂為基礎(chǔ)，設(shè)計了一種具有顯著分子間相互作用的三元電解液，以解決-40至60℃溫度范圍內(nèi)的這些難題。

具體而言，作為一種醚醇化合物，THFA分子中含有-OH和-C-O-C-官能團(tuán)，可作為雙重氫鍵載體和雙齒配體，使其成為一種優(yōu)良的溶劑，它可以與Zn(OTf)₂形成有機(jī)電解液。

基于此，作者采用密度泛函理論（DFT）、分子動力學(xué)（AIMD）和實驗方法，對涉及THFA、OTf-和H₂O的三元溶劑化簇的作用、機(jī)制和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究。

研究發(fā)現(xiàn)，THFA的氫鍵誘導(dǎo)相互作用促進(jìn)了 OTf-參與溶劑化簇，而與Zn²⁺的雙齒螯合配位則確保了貧水溶劑化簇的形成。此外，Zn表面的界面電化學(xué)反應(yīng)也受到調(diào)節(jié)，呈現(xiàn)出優(yōu)先逐層（0 0 2）定向沉積的穩(wěn)定固體電解質(zhì)界面（SEI）。

圖2.?界面分析

得益于三元電解液的優(yōu)勢，采用這種電解液的對稱電池和全電池在高溫（60℃）、低溫（-40℃）和高電流等苛刻條件下都能保持優(yōu)異的性能。采用三元電解液的Zn||VO₂電池在60℃和3 A g^-1條件下循環(huán)500次后，容量仍能保持在237.5 mAh g^-1和86.71%的保持率。總體而言，這種獨特的三元電解液設(shè)計使高性能ZIB成為可能。

圖3.?電化學(xué)性能研究

Boosting Zinc-Ion Batteries with Innovative Ternary Electrolyte for Enhanced Interfacial Electrochemistry and Temperature-Resilient Performance. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202310825

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