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?港理工/西安建大AFM: 破壞單原子Co位點(diǎn)的對(duì)稱(chēng)配位，實(shí)現(xiàn)高效HCOOH脫氫催化

調(diào)整金屬單原子(SA)位點(diǎn)的不對(duì)稱(chēng)配位可以為優(yōu)化催化劑的電子結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)高效催化提供新的機(jī)會(huì)，然而，實(shí)現(xiàn)這種可控設(shè)計(jì)仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。基于此，香港理工大學(xué)黃勃龍和西安建筑科技大學(xué)姚堯、劉虎等將不對(duì)稱(chēng)P原子引入氮摻雜碳納米線網(wǎng)絡(luò)上的對(duì)稱(chēng)配位Co-N₄SA位點(diǎn)，形成獨(dú)特的不對(duì)稱(chēng)配位Co-N₄P SA，用于實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的甲酸(HCOOH)脫氫催化。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Co原子由4個(gè)N原子和1個(gè)不對(duì)稱(chēng)P原子配位，形成獨(dú)特的Co-N₄P SA位點(diǎn)。Co-N₄P SA位點(diǎn)表現(xiàn)出優(yōu)異的HCOOH脫氫催化性能，在80 ℃時(shí)具有4285.6 mmol g^-1 h^-1的質(zhì)量活性，分別是對(duì)稱(chēng)配位Co-N₄ SA 位點(diǎn)、商業(yè)Pd/C和Pt/C的5.0倍、25.5倍和23.1倍。

此外，優(yōu)化的Co-N₄P SA的HCOOH脫氫表現(xiàn)出100%的選擇性和出色的穩(wěn)定性，其經(jīng)過(guò)五次連續(xù)反應(yīng)后，仍可以在HCOOH水溶液中保持初始選擇性、活性和優(yōu)異的分散性。

原位ATR-IR分析證明了在Co-N₄P SA位點(diǎn)上產(chǎn)生單分子H₂的機(jī)制(HCOOH*轉(zhuǎn)化為HCOO*，HCOO*轉(zhuǎn)化為CO₂*)；理論計(jì)算進(jìn)一步表明不對(duì)稱(chēng)P位點(diǎn)不僅可以大大促進(jìn)HCOO*的C-H鍵斷裂的同時(shí)也促進(jìn)質(zhì)子吸附以實(shí)現(xiàn)在Co-N₄P SA位點(diǎn)快速生成H₂。總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作為合理設(shè)計(jì)新的SA位點(diǎn)以實(shí)現(xiàn)高效催化HCOOH脫氫提供了指導(dǎo)。

Asymmetric Coordination of Single-Atom Co Sites Achieves Efficient Dehydrogenation Catalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207408

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