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南大/河海Nature子刊：破壞自旋相關對稱性，助力BixEr2-xRu2O7高效催化酸性析氧

雖然酸性析氧反應在電化學能量轉換裝置中發揮著關鍵作用，但酸性電解質中的析氧反應動力學緩慢且催化劑穩定性差，這對材料開發來說是一項巨大的挑戰。與傳統的催化劑納米結構不同，通過破壞催化劑結構對稱性以重新排列自旋電子占據態并優化自旋相關的軌道相互作用以改變催化劑和反應物之間的電荷轉移是一項提高催化劑性能的有效策略。

近日，南京大學劉力哲和河海大學王沛芳等制造了Bi_xEr_2-xRu₂O₇燒綠石(BERO)，以揭示酸性電解質中自旋相關的對稱性破缺與OER性能之間的相關性。

因為Bi-6的孤對電子可以影響Ru位點與最近鄰配位氧原子的鍵合相互作用，導致室溫下原子無序雜化，這使得Bi₂Ru₂O₇(BRO)中的RuO₆配位多面體通過電子-聲子相互作用從O_h變為D_3d對稱的點群。與其他具有明顯原子無序特征的常規燒綠石不同，Er₂Ru₂O₇體系由于其與Er和Ru離子在d和f軌道上特殊的量子交換相互作用而變得異常復雜。作為溫度函數測量的逆均勻磁化率顯示出線性變化，并且Ru和Er亞晶格在室溫下保持有序配置，這明顯不同于其他具有無序結構的Ru燒綠石。

更重要的是，Er₂Ru₂O₇樣品中磁晶胞和結構晶胞尺寸相同，并且Er離子的16倍簡并基態分裂成8個Kramers雙峰。中子散射數據表明，在現有布拉格峰(Q = 0)的頂部可以看到一些額外的強度，這與有序結構的Ru亞晶格相關。因此，BRO中引入的Er陽離子對這種對稱性破壞不敏感，可用于控制Bi_xEr_2-xRu₂O₇樣品中的原子無序程度。

相關電化學測試表明，在酸性電解液中，這種多級雜化的Bi_xEr_2-xRu₂O₇可以在10 mA cm^-2下表現出約0.18 V的超低過電位，并具有出色的100小時穩定性。總的來說，這項工作為理解原子半無序雜化引起的自旋相關對稱性破壞對提高酸性電解質中OER的催化活性和電化學穩定性的貢獻提供了深層次的理解。

Spin-Related Symmetry Breaking Iinduced by Half-Ddisordered Hybridization in Bi_xEr_2-xRu₂O₇ Pyrochlores for Acidic Oxygen Evolution. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31874-4

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